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基于准二维钙钛矿的高效发光二极管的研究

毕文涛  
【摘要】:具有独特量子阱结构的(A_1)_2(A_2)_(n-1)Pb_nX_(3n+1)准二维钙钛矿材料由于其可调控的量子限域效应和优异的光致发光量子效率(PLQY)而使其成为高效率钙钛矿发光二极管的潜在选择。然而,溶液法制备的准二维钙钛矿薄膜却是由不同的n值相组成,导致漏电流大、发光效率低,严重影响了准二维结构钙钛矿发光二极管的性能。为了进一步提升准二维钙钛矿发光二极管的性能,需要制备激子束缚能大、且表面形貌平整的准二维钙钛矿薄膜。在本论文中,我们通过改善准二维钙钛矿薄膜质量、完善量子阱结构、提高激子束缚能等方法,提高了发光二极管的发光性能。(1)利用Poly(ethylene oxide)(PEO)钝化来提升准二维钙钛矿的光电性能。PEO不仅能够钝化(PEA)_2MA_(n-1)Pb_nBr_(3n+1)薄膜的表面缺陷,还可以抑制低发光效率n=1相的生成,其薄膜的PLQY提升了约350%。基于(PEA)_2MA_(n-1)Pb_nBr_(3n+1):PEO复合薄膜电致发光器件的漏电流得到了改善,最大亮度和电流效率分别达到了41800 cd/m~2和25.1 cd/A。器件在固定工作电流密度10 m A/cm~2条件下,T_(70)寿命接近7小时,展示出了良好的电致发光性能。(2)通过优化不同阳离子材料和配比,制备了光电性能优异的(PEA)_2FA_2Pb_3Br_(10)准二维钙钛矿薄膜,在此基础上,使用PEABr溶液表面修饰方法进一步提高(PEA)_2FA_2Pb_3Br_(10)薄膜的光电性能。该方法不仅可以改善薄膜质量,而且PEABr还可以与薄膜表面的三维相结合生成宽带隙的准二维相,有效地完善了(PEA)_2FA_2Pb_3Br_(10)薄膜量子阱结构,降低了钙钛矿发光层与载流子传输层界面在电场作用下的激子猝灭。PEABr表面修饰后准二维钙钛矿薄膜的PLQY达到了62%,以此作为发光层制备电致发光器件的电流效率达到了45.9 cd/A。(3)通过计算电场调制荧光和电场作用下激发态寿命的猝灭因子,证明了准二维钙钛矿电致发光器件效率roll-off的原因之一为电场诱导的激子离化,其主要发生在准二维钙钛矿内部能量转移过程中。我们利用Cs掺杂准二维钙钛矿制备了(PEA)_2FA_(2-x)Cs_xPb_3Br_(10)薄膜,Cs掺杂有效地改善了薄膜形貌,显著提高了激子束缚能,降低电场诱导的激子离化,将薄膜的PLQY提升至了74%。基于(PEA)_2FA_(1.8)Cs_(0.2)Pb_3Br_(10)电致发光器件的效率roll-off现象得到了明显改善,最大亮度和电流效率分别达到了82186 cd/m~2和55.1 cd/A。图74幅,表12个,参考文献211篇。


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