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复合吸附材料的制备及其砷氟共除性能的研究

辛琳琳  
【摘要】: 以硫酸钛、硝酸镧和活性炭为原料,制备了新型的复合吸附剂TLA(Ti-La-AC)。研究比较了TLA、美国产粒状氧化铁E33p和活性氧化铝AA除砷除氟吸附等温线、吸附动力学和pH对除砷除氟效果的影响;通过X射线衍射仪(XRD)和扫描电镜-能谱分析(SEM-EDX)对吸附剂进行了表征,并对吸附机理进行探讨。 能谱分析结果表明,TLA中钛和镧的含量明显增加,而且对砷、氟有很好的吸附作用。XRD图谱证实TLA中有锐钛矿TiO_2。结合二者可以推断,TLA中存在具有多吸附点位的无定形氧化镧。 TLA对砷氟的吸附符合建立在单层化学吸附基础上的Langmuir方程。与E33p和AA相比,TLA对砷氟的吸附容量显著优于前两者。在pH为7时,TLA、E33p和AA,对单砷的最大吸附量分别为30.3mg/g,18.0mg/g和7.2mg/g;对单氟的最大吸附量分别为27.8mg/g,2.3mg/g和4.8mg/g;砷氟共存时对砷的最大吸附量分别为25.1mg/g,17.9mg/g和6.7mg/g,对氟的最大吸附量分别为17.0mg/g,0.9mg/g和3.6mg/g。TLA对砷和氟均有很高的吸附容量,E33p可以有效除砷但对氟几乎没有吸附能力,而AA对砷和氟的吸附量都很低。 在吸附的开始阶段,吸附速度很快,吸附量迅速增加,然后吸附速度逐渐降低,约15分钟即可达到吸附平衡。TLA对砷、氟的吸附符合准二级动力学方程。表明TLA与砷、氟之间通过共用或交换电子形成的化学键力是限制吸附速度的主要环节。随着初始浓度的升高,饱和吸附容量也升高。说明增加初始浓度后,液相主体与吸附剂表面之间的浓度梯度提高,从而有利于吸附的进行。 电荷分布多位络合模型(Charge-distribution multisite complexation model,CDMUSIC)能准确模拟砷、氟的吸附行为。实验现象与模型计算结果表明,砷氟吸附具有明显的阴离子吸附特点,溶液pH值显著影响砷、氟的吸附效率。单砷体系(As=30mg/L)中pH在5.1~7.3时,砷的吸附效率>97%,而当pH升高到12.2时,砷的吸附效率降低为21.1%。单氟体系(F=10mg/L)中pH在4.8~6.8时,氟的吸附效率>87%,而当pH升高到11.1时,氟的吸附效率降低为15.3%。砷氟共存体系(As=30mg/L,F=10mg/L)中pH在6.0~7.2时,砷的吸附效率>99%,而当pH升高到12.0时,砷的吸附效率降低为21.1%;而随着pH由5.0升高到12.0,氟的吸附效率由78.3%降低到5.1%。砷在TLA上的吸附以双齿双核为主,氟的吸附为单齿单核结构。砷比氟优先被吸附。


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