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MnO_X-CeO_2/TiO_2低温SCR脱硝催化材料的成型及性能研究

刘启栋  
【摘要】:氮氧化物是大气污染物之一,2011年全国氮氧化物排放量已高达2404万吨,因此氮氧化物减排显得极为迫切。目前水泥窑炉每年排放的氮氧化物约为220万吨,约占全国氮氧化物排放量的10%。选择性催化还原技术是水泥窑炉氮氧化物减排中最具发展前景的脱硝技术,对水泥窑氮氧化物减排具有重要意义。选择性催化还原技术的核心是低温脱硝催化材料。目前针对MnO_x-CeO_2/TiO_2低温脱硝催化材料的研究多集中于粉体催化材料的活性方面,而对催化材料的成型工艺研究还不够完善,尤其是催化材料的成型工艺参数不明确,阻碍了MnO_x-CeO_2/TiO_2低温脱硝催化材料的实际工业应用。 本论文主要针对MnO_x-CeO_2/TiO_2体系催化材料及其成型工艺和脱硝性能开展研究。首先以不同锰盐为前驱物制备MnO_x-CeO_2/TiO_2粉体催化材料,得到制备粉体催化材料的最佳工艺参数。其次采用不同方法制备MnO_x-CeO_2/TiO_2片状催化材料,得到制备方法、成型工艺参数等对片状催化材料性能的影响规律。最后制备出MnO_x-CeO_2/TiO_2蜂窝状催化材料,并测试其在不同条件下的脱硝活性。 研究结果表明,以乙酸锰为前驱物并在450℃焙烧的MnO_x-CeO_2/TiO_2粉体催化材料具有良好的低温活性,150℃时脱硝率超过83%。以先浸渍后成型法制备MnO_x-CeO_2/TiO_2片状催化材料时,粘结剂和焙烧温度对催化材料的性能有显著影响,最佳制备工艺参数为粘结剂为硅溶胶、成型压力为4MPa、焙烧温度为400℃,180℃时其脱硝率达到81%。以先成型后浸渍法制备MnO_x-CeO_2/TiO_2片状催化材料时,浸渍次数对催化材料的性能有显著影响,最佳制备工艺参数为浸渍温度80℃、单次浸渍时间15h、浸渍次数3次,120℃时其脱硝率可以达到82%。采用挤出成型法制备的蜂窝状催化材料,在NOx浓度为500~1500ppm、空速9000~45000h~(-1)、氨氮比0.8~1.2:1.0的范围内均具有良好的低温活性,180℃时其脱硝率均可达到80%以上。


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