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氧化铁纳米片负载金催化剂制备及催化甲苯氧化性能

韩文  
【摘要】:大部分挥发性有机物(VOC)污染大气环境,危害人身健康。催化氧化法是消除VOC的有效途径之一,其关键在于获得高效低廉的催化剂。本文采用水热法成功制备了Fe2O3纳米棒、Fe2O3纳米管、Fe2O3纳米线、Fe2O3纳米立方块和Fe2O3纳米片催化剂。在甲苯浓度为1000ppm、甲苯与氧气摩尔比为1/400和空速为20000mL/(g h)的反应条件下,这些Fe2O3纳米粒子对甲苯氧化反应的催化性能显示出一定的形貌效应,其中Fe2O3纳米片的催化活性较高。甲苯在Fe2O3纳米片催化剂上转化率达到10%、50%和90%所需的反应温度(即T10%、T50%和T90%)分别为300oC、350oC和410oC。以Fe2O3纳米片为载体,采用聚乙烯醇保护还原法,制得0.71~6.55wt%Au/Fe2O3纳米片催化剂。Fe2O3纳米片和Au纳米粒子(NPs)分别呈菱方相和立方相,Au NPs的粒径为2.2~3.4nm,0.71~6.55wt%Au/Fe2O3纳米片催化剂的比表面积为13~19m2/g。Au NPs与Fe2O3纳米片之间存在强相互作用。Au/Fe2O3纳米片催化剂表面吸附氧物种(Oads)和Au+物种浓度随着Au NPs负载量的上升而增加,Au NPs的负载改善了催化剂的低温还原性能。在相同反应条件下,与6.82wt%Au/bulk Fe2O3相比,0.71~6.55wt%Au/Fe2O3纳米片催化剂对甲苯氧化反应表现出更好的催化性能,其中6.55wt%Au/Fe2O3纳米片催化剂的活性最高。当空速为20000mL/(g h)时,甲苯在6.55wt%Au/Fe2O3纳米片催化剂上氧化的T10%、T50%和T90%分别为135oC、200oC和260oC,而在6.82wt%Au/bulk Fe2O3催化剂上的分别为295oC、335oC和400oC。甲苯在0.71~6.55wt%Au/Fe2O3纳米片催化剂上氧化的表观活化能为45.7~65.1kJ/mol。因此,可以认为,6.55wt%Au/Fe2O3纳米片的优良催化性能与其较高的Oads浓度、较好的低温还原性以及Au与Fe2O3纳米片之间的强相互作用有关。


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