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等离子体协同催化技术处理挥发性有机物的研究

王爱华  
【摘要】:由挥发性有机污染物(VOCs)引发的“三致”、光化学烟雾、雾霾等事件,对人类和环境的危害越来越被人们所关注,因此研究高效、节能、无污染的处理技术是具有重要意义的。本研究以VOCs的代表物—甲醛和甲苯为目标污染物,采用可调频高压电源、自制线管式介质阻挡放电反应器,开展了低温等离子体与催化协同作用对中低浓度的甲醛和甲苯去除效果的研究,探讨了将低温等离子体协同吸附降解甲苯的可行性,分析了低温等离子协同催化去除甲苯的机理,为实现低温等离子体的广泛应用奠定基础。本文主要的研究内容及结论如下:开展低温等离子体协同催化降解甲醛的研究,分别考察了等离子体对甲醛去除效果的影响,包括电源参数和运行参数对甲醛去除效果的影响;还考察了等离子体协同BaTiO3/γ-Al2O3及BaTiO3-TiO2/γ-Al2O3催化剂对甲醛去除效果的影响。结果表明,甲醛的去除率和去除量均随着电压、频率的升高而升高,随有效放电区的长度的增大而升高,但去除率随进口浓度的升高而降低,去除量随进口浓度升高而升高。甲醛去除率随着BaTiO3及BaTi O3-TiO2负载量的增多先升高后降低,并不是越多越好,实验所得最佳负载量分别为16.2%和16.5%,并且填充BaTiO3/γ-Al2O3催化剂降解甲醛的效率略高于BaTiO3-TiO2/γ-Al2O3,可能是由于甲醛分子比较简单,BaTiO3的量越多微放电越强烈,使甲醛更多地分解。低温等离子体协同BaTiO3/γ-Al2O3及BaTiO3-TiO2/γ-Al2O3催化剂比单独等离子体的能量密度大,去除效率高,去除量大大提高,高电压下可加速臭氧的分解,但能耗未能降低,有待进一步改善。开展低温等离子体协同催化技术降解甲苯的研究,分别考察了等离子体对甲苯去除效果的影响,包括电源参数和运行参数对甲醛去除效率的影响;还考察了等离子体协同锰银系、钒钛系及M修饰的TiO2催化剂对甲苯去除效果的影响。结果表明,甲苯的去除率和去除量随着电压、频率的升高而升高,随有效放电区的长度的增大而升高,但去除率随进口浓度及气体流速的升高而降低,去除量随进口浓度升高而升高,随气体流速的升高先升高后降低,在流速18.5cm/s时去除量最大。填充锰银系、钒钛系及M修饰的TiO2催化剂对甲苯的降解有明显的促进作用,臭氧生成量有所降低,能量效率有明显提高。在锰银系催化剂中,MnO2-AgO-CeO2催化剂的去除效率最高,可达86.9%,添加助剂CeO2有助于提高锰银催化剂对甲苯的降解效率。在钒钛系催化剂中,V2O5-TiO2催化剂的去除效率最高为88.6%,并对V2O5-TiO2催化剂进行的稳定性实验,研究表明,随反应时间延长甲苯去除率缓慢下降,900min内平均效率为83%,表明催化剂存在失活现象,可能是由甲苯降解形成的副产物在催化剂表面积聚而覆盖催化剂反应活性位造成的。500℃空气气氛下焙烧4 h能使催化剂的活性恢复至初始水平。在M修饰的TiO2催化剂对甲苯进行降解的实验中,发现甲苯的去除效率随M质量分数的增加先上升后下降,当M的质量分数为4.4%时去除率最高,可达95.2%。开展低温等离子体协同吸附技术降解甲苯的研究,选取活性炭纤维为吸附剂,采取等离子体—吸附一体化装置式对甲苯进行降解。设计了影响协同效应的正交实验并进行了单因素实验。得出等离子体协同ACF降解甲苯各因素影响的主次顺序为:有效放电区长度甲苯浓度气体流速施加电压频率;等离子体协同ACF降解甲苯时,甲苯的去除效率和去除量随着电压、频率和有效放电区长度的增加而升高,但去除率随着气体流速、甲苯浓度的增加而降低,去除量随着气体流速、甲苯浓度的增加而升高。在等离子体与ACF的相互作用下可使甲苯的去除率和去除量大幅度提高,当频率为150 Hz时,甲苯降解率提高到100%,去除量为9600.0 mg/h,而空管时甲苯的去除率仅为19.5%,去除量为1869.1 mg/h。甲苯的去除率在90min内维持100%,并对臭氧的产生有明显的抑制。但DBD-ACF的能量效率较低,有待进一步的研究。对甲苯降解时产生的固体及气体副产物进行了GC-MS、FT-IR分析。添加催化剂可减少棕黄色固体副产物的生成,并提高甲苯的矿化程度,转化为CO2等其他较简单的物质。并对低温等离子体协同催化技术降解甲苯的机理进行了分析。


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