高体积分数金刚石/铝复合材料的制备与性能研究

【摘要】：高体积分数金刚石／铝复合材料具有高热导率,热膨胀系数可调,低密度等优点,是非常理想的新一代电子封装材料。本文为解决其易粉化失效,采用金刚石表面金属化和基体合金化两种方法来压力熔渗制备复合材料。本文对模压成形制备多孔金刚石预成形坯、再通过对金刚石表面金属化镀钛和对铝基体添加(0-40wt.%) Si两种方法分别压力熔渗制备复合材料等工艺进行了研究,探寻了其最佳工艺参数,并研究在不同工艺条件下金刚石／铝复合材料的导热性能、热膨胀行为,抗弯性能及微观组织和界面结合的变化规律,并提出具有中间过渡层的金刚石／铝复合材料界面热阻的计算方法,对比了两种方法制备的复合材料的界面热导和最终性能。研究表明：制备多孔金刚石坯体所用粘结剂的最佳配比组成为60wt.%石蜡(PW)、15wt.%高密度聚乙烯(HDPE),15wt.%聚丙烯(PP)和10wt%硬脂酸(SA)。采用单一粒径100μm和粒径搭配100μm:40μm=3:1的金刚石粉末,所能达到的最大金刚石固相含量分别为63%和67%。金刚石坯体的热脱脂最高温度为4300C,脱脂总时间在12-14小时之间,坯体强度高于7.7 MPa,收缩率小于2%,满足后续熔渗金属使用。在压力熔渗制备复合材料过程中,金刚石与铝结合存在界面各向异性,在金刚石{001}面和{111}面均生成大量易潮解的不良界面产物Al_4C_3,但反应时间与生成物颗粒大小和排列形态都不一。在以镀钛金刚石为增强体的复合材料中,钛镀层消除了金刚石与铝结合时的界面各向异性,避免了Al_4C_3的生成；在界面处钛铝发生互扩散,复合材料相对密度提高,相对密度可达99.4%。在以Al-(0～40)Si合金为基体的复合材料中,Si在金刚石界面处的富集不存在各向异性,但只有Al-12.2Si合金提高了复合材料相对密度,相对密度可达99.6%;界面处有均匀的界面产物SiC生成,减少了Al_4C_3的产生。两种方法制备的复合材料均没有出现石墨化现象。复合材料热导率随相对密度的提高而增大,随金刚石粒径、体积分数的增加而提高。镀钛金刚石(100μm)/铝复合材料导热最高可达514.1W.m~(-1).K~(-1),金刚石(100μm)/Al~(-2).2Si复合材料导热率可达532.2W·m~(-1).K~(-1),金刚石(100μm:40μm=3:1)/Al-12.2Si复合材料导热率可达557.8 W.m~(-1).K-,而金刚石(40μm)/Al-12.2Si复合材料导热率仅为415 W.m~(-1).K~(-1)。复合材料热膨胀系数受基体特性影响较大;随金刚石粒径的减小,体积分数的变大而热膨胀系数变小。镀钛金刚石(100μm)／铝复合材料热膨胀系数为11.1×10-6K~(-1),金刚石(100μm)/Al-12.2Si复合材料的热膨胀系数9.7×10-K~(-1)。金刚石(100μm:40μm=3:1)/Al-12.2Si复合材料热膨胀系数8.9×10-6K~(-1),金刚石(40μm)/Al-12.2Si复合材料热膨胀系数可达8.52×10-6K~(-1)。抗弯性能对基体特性更加敏感；对于相同基体,复合材料相对密度越高,金刚石粒径越小,其抗弯强度越大。镀钛金刚石(100μm)/铝复合材料抗弯强度可达315.7MPa,金刚石(100μm)/Al-12.2Si复合材料抗弯强度为292.4MPa,而金刚石(40μm)/Al-12.2Si复合材料抗弯强度可达302.9 MPa。通过对比,以Al-12.2Si合金作为基体的复合材料性能优于以镀钛金刚石为增强体的复合材料的性能。基于Kapitza热阻理论,对复合材料界面进行分析并计算得出理论界面热导。以镀钛金刚石为增强体的复合材料的界面热导率hc-dia-Ti-Al大约为1.29×107W·m~(-2)·K~(-1),其界面过渡层为金刚石-TiC-Ti;以Al-12.2Si合金作为基体的复合材料的界面热导率hc-dia-Si-Al大约为2.3×107W·m~(-2)·K~(-1),其界面过渡层为金刚石-SiC-Si。界面热导与过渡层的厚度成反比,与界面过渡层的导热系数成正比。若Ti镀层厚度难以控制在较低范围时,选用Si做过渡层是较好的选择。