收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

中空多壳层镍基材料的电催化析氧特性及宏量制备

王欢  
【摘要】:析氧反应(OER)作为金属-空气电池、燃料电池、水分解反应的核心反应之一,在能源存储与转换领域占有重要地位。由于OER过程涉及4个电子转移,动力学缓慢,因此需要借助电催化剂来降低反应的过电位。中空多壳层结构(HoMSs)材料具有较大的有效表面、富集反应物分子、加速反应物和产物的传质、缩短电子传输路径等特点,作为OER电催化剂具有显著优势。而喷雾干燥法不仅工艺简单、产量大,且能够通过调节前驱体溶液配比来精确控制材料中各组分的比例。因此本论文采用喷雾干燥法,通过原子取代和构筑异质复合结构的方式分别获得到了 LaCo1-xNixO3-δ HoMSs和NiO-CeO2-δHoMSs,并通过调控缺陷结构和微观结构有效提升了 OER催化活性。同时,立足于喷雾干燥法的特点,通过提升前驱体溶液的浓度和雾化干燥效率等措施实现了 HoMSs的宏量制备。主要内容如下:(1)采用喷雾干燥法制备了一系列不同Ni取代量(x,x=0.1、0.3、0.5,0.7、0.9)的LaCo1-xNixO3-δ HoMSs电催化剂。研究发现随着Ni取代量的增加,LaCo1-xNixO3-δ HoMSs的过电位和Tafel斜率先降低后逐渐增加;当Ni取代量为0.5时,LaCo0.5Ni0.5O3-δ HoMSs具有最小的过电位(330 mV@10 mA/cm2)和最小的Tafel斜率(59 mV/dec)。研究表明Ni的取代调控了 HoMSs中氧空位和晶格扭曲等缺陷,从而提升了材料的电荷转移能力、增加电化学活性比表面积以及降低了晶体场分裂能,实现了 OER性能的提升。对比研究也证实HoMSs微结构的构筑也能够提升材料的有效比表面积、增强电荷传输和物质传输,进而提升材料的OER性能。最后探索了喷雾干燥法制备纯钙钛矿相HoMSs的普适性,成功制备了 La0.9Ce0.1CoO3、LaCo0.9Mn0.1O3和La0.9Ce0.1Co0.5Ni0.5O3 等 HoMSs 材料。(2)采用喷雾干燥法将具有优异氧存储与交换能力的CeO2与具有优异表面活性的NiO构筑成异质复合结构NiO-CeO2-δ HoMSs。研究发现随着CeO2比例的增加,NiO-CeO2-δ HoMSs的过电位和Tafel斜率先降低后增加,当CeO2比例为0.3时,其OER性能达到最优。这主要是由于异质复合结构NiO-CeO2-δHoMSs的构筑不仅提高了材料的比表面积,还引入了氧空位缺陷,从而改善了材料的界面电荷转移能力,提高了 OER性能。而提高焙烧温度会使得材料的比表面积显著下降,氧空位减少,界面电荷转移能力降低,导致NiO-CeO2-δHoMSs的OER性能降低。基于上述研究,采用喷雾干燥法成功构筑了 Ni/Co、Mo/Ni、Al/Ni和Fe/Ni等多种异质复合结构HoMSs,丰富了 HoMSs材料的多样性。(3)HoMSs材料独特的结构优势使其在众多领域展现出优异的性能。为使HoMSs材料能够实现工业应用,首要问题是提高其产量。而喷雾干燥法在提高HoMSs材料产量方面具有很大潜力。通过分析喷雾干燥法制备流程,成功研制出了镍基HoMSs的前驱体溶液,并制备得到三明治结构的NiO@Ni@NiO HoMSs。而此前驱体溶液浓度提升后导致其不能彻底雾化干燥。因此分别以氨水和柠檬酸铵对前驱体溶液进行了逐步优化提高了前驱体溶液的浓度,并设计了多喷头大型喷雾干燥设备提高了对前驱体溶液的雾化干燥效率,成功实现了 NiO@Ni@NiO HoMSs的宏量制备(公斤级),为HoMSs材料的实际应用奠定了基础。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前19条
1 丁晓博;吴华龙;莫文彬;李新海;王志兴;郭华军;颜果春;王接喜;;多壳层中空材料的制备及其应用[J];科学通报;2019年34期
2 韩占文;关于恒星壳层源产生非稳定现象的条件[J];Chinese Journal of Astronomy and Astrophysics;1987年01期
3 姜国经,于长江,崔凤柱;壳层的形成与研究[J];人工晶体;1988年Z1期
4 鲍艳;康巧玲;;双壳层无机中空微球的研究进展:制备方法、形成机理及应用[J];材料导报;2016年23期
5 齐力娜;程裕东;金银哲;;鱼鳞胶原蛋白对油炸壳层品质的影响[J];食品工业科技;2015年12期
6 徐秋梅;杨治虎;杜树斌;常宏伟;张艳萍;;氧离子轰击引起钽的L壳层X射线发射截面的研究[J];物理学报;2011年09期
7 田野;常宏伟;杨浩智;杜树斌;杨治虎;;O~(5+)离子入射在金属表面形成L壳层X射线产生截面的研究[J];中国原子能科学研究院年报;2006年00期
8 ;激光引发热核反应的气体壳层靶[J];激光与光电子学进展;1976年05期
9 冼军;南镇切咀工程(贝壳层)地基的处理[J];水运工程;2003年08期
10 傅恩生;纳米壳层的光学特性[J];激光与光电子学进展;2003年11期
11 常宏伟;田野;杨治虎;张艳萍;杜树斌;;氟离子碰撞引起的钽L壳层X射线产生截面测量[J];中国原子能科学研究院年报;2011年00期
12 黄丽华;;一种多壳层免烧陶粒的研制[J];建筑砌块与砌块建筑;2013年03期
13 桑芝芳,周建兰;具有梯度壳层的球形颗粒复合体系的介电响应[J];苏州大学学报(自然科学版);2004年04期
14 彭汝发;长江中下游地区“蛋壳层”在地基处理中的应用[J];探矿工程(岩土钻掘工程);2001年06期
15 方建勋;崔可范;;表面δ力与1P_(1/2)-1P_(1/2)和2S_(1/2)-2S_(1/2)壳层原子核结合能[J];安徽师大学报(自然科学版);1990年03期
16 蔡晓红,刘兆远,陈熙萌,马树勋,陈子纯,徐谦,刘惠萍,马新文;α粒子轰击钍和铀引起的M亚壳层电离[J];原子与分子物理学报;1993年02期
17 陈福生;恒星壳层源热脉动的热力学分析[J];南昌大学学报(理科版);1987年04期
18 周国发,柳和生,何成宏,张效迅,孙懋;共注成型芯壳层熔体粘度对芯壳层界面和移动前沿形貌的影响[J];复合材料学报;2004年04期
19 郑义智;王海水;;银/二氧化硅核壳纳米颗粒的制备及其壳层厚度对其光学性质的影响[J];应用化学;2014年03期
中国重要会议论文全文数据库 前20条
1 常雷;林志军;;刚柔复合厚壳层技术及工程应用[A];第十届深基础工程发展论坛论文集[C];2020年
2 王江艳;于然波;赵惠军;王丹;;多壳层金属氧化物空心球的合成与应用[A];第七届全国物理无机化学学术会议论文集[C];2016年
3 王江艳;王丹;;四氧化三钴多壳层空心球用作高效锂离子电池负极材料[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第37分会:能源纳米科学与技术[C];2014年
4 刘文贤;黄继江;孙晓明;张伟娜;霍峰蔚;刘军枫;;多壳层空心结构金属有机框架(MOF)材料的控制合成[A];中国化学会第30届学术年会摘要集-第三十六分会:纳米材料合成与组装[C];2016年
5 刘德华;许晨;;各向异性壳层在核壳结构颗粒中的效应[A];苏州市自然科学优秀学术论文汇编(2008-2009)[C];2010年
6 童再再;江国华;;壳层链段作用力对结晶性嵌段聚合物自组装的影响[A];中国化学会2017全国高分子学术论文报告会摘要集——主题C:高分子物理与软物质[C];2017年
7 霍甲;王立;俞豪杰;范登森;;壳层带孔的中空钴-二茂铁基配位聚合物微球的合成、表征和磁性能研究[A];2011年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2011年
8 罗仕刚;赵素玲;王一龙;陈志宏;牛跃睿;官建国;;在石墨粒子表面高密度修饰巯基和包覆致密的薄银壳层的方法与原理[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第05分会:无机化学[C];2014年
9 吕牛;常宏伟;田野;杨治虎;张艳萍;杨浩智;徐进章;杜树斌;;碳离子碰撞引起的金L壳层X射线产生截面的实验研究[A];第十五届全国原子与分子物理学术会议论文摘要集[C];2009年
10 王江艳;任浩;于然波;王丹;;多壳层金属氧化物空心球:可控合成与应用[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第33分会:纳米材料合成与组装[C];2014年
11 吴敬华;程昱川;郭建军;刘丰华;许高杰;;不同壳层对核/壳结构电流变液性能的影响[A];中国化学会第28届学术年会第18分会场摘要集[C];2012年
12 李剑锋;Wandlowski T.;田中群;;壳层隔绝模式在表面光谱分析中的应用[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第04分会:纳米生物传感新方法[C];2014年
13 赵孝先;唐红杰;王江艳;任浩;齐健;杨宇;金泉;于然波;王丹;;壳层可控的双金属氧化物空心球在超级电容器中的应用[A];中国化学会第30届学术年会摘要集-第三十分会:化学电源[C];2016年
14 沈凌;姜楠;董莹;阳晓宇;;自修复功能化纳米杂化细胞壳层的设计[A];中国化学会第30届学术年会摘要集-第七分会:无机化学前沿[C];2016年
15 张强;黄佳琦;赵梦强;骞伟中;魏飞;;碳纳米管宏量制备的原理与过程[A];中国化学会第28届学术年会第4分会场摘要集[C];2012年
16 李剑锋;;壳层隔绝纳米粒子增强系列光谱(SHINE-X)[A];第二十届全国光散射学术会议(CNCLS 20)论文摘要集[C];2019年
17 杨建;张辉;范理;张淑仪;;硬质壳层包围物质的声阻抗匹配与声能量透射[A];中国声学学会2017年全国声学学术会议论文集[C];2017年
18 常宏伟;张艳萍;吕牛;杜树斌;;20-50MeV的碳离子碰撞引起的铅原子L壳层X射线产生截面的实验研究[A];第十四届全国核物理大会暨第十届会员代表大会论文集[C];2010年
19 王亮平;蒯斌;韩娟娟;郑磊;吴刚;黄涛;邱爱慈;;用于Z箍缩的双层喷气负载设计[A];第九届中国核靶技术学术交流会摘要集[C];2007年
20 王江艳;于然波;赵惠军;王丹;;多壳层金属氧化物空心球的合成及其在锂离子电池上的应用[A];中国化学会第30届学术年会摘要集-第四十二分会:能源纳米材料物理化学[C];2016年
中国博士学位论文全文数据库 前20条
1 王欢;中空多壳层镍基材料的电催化析氧特性及宏量制备[D];北京科技大学;2021年
2 任浩;多壳层TiO_2空心球的制备及其锂离子电池性能研究[D];北京科技大学;2016年
3 王江艳;过渡金属氧化物多壳层空心球的合成及其储能性质的研究[D];中国科学院研究生院(过程工程研究所);2015年
4 张占文;惯性约束聚变中的双壳层靶制备技术基础研究[D];中国工程物理研究院;2007年
5 任小明;壳层厚度可控的SiO_2-PBA核壳粒子增韧环氧树脂体系临界壳层厚度的研究[D];湖北大学;2017年
6 徐鹏飞;氧化铈微纳结构的调控与性能研究[D];北京科技大学;2015年
7 张健;多壳层锡基空心球与多核配位聚合物的合成及性能研究[D];吉林大学;2016年
8 杜娟;离子—表面相互作用过程x射线产生机制的研究[D];兰州大学;2008年
9 宗玲博;钇氧化物基质材料的微结构调控及其对发光性能的增强效应研究[D];北京科技大学;2017年
10 刘琨;氧化硅纳米线及其一维银纳米壳层的制备、表征与消光性能研究[D];中南大学;2009年
11 吴青松;金、银纳米颗粒及其纳米壳层的制备、形成机理与光学性能研究[D];东北大学;2006年
12 吕奉磊;纳米钴基电催化剂的可控构建及其析氧反应性能[D];天津大学;2017年
13 Waqas Qamar Zaman;[D];华东理工大学;2019年
14 张烨;钴基光电解水析氧复合阳极的低温制备与性能研究[D];清华大学;2015年
15 苗宪兵;电子结构调控过渡金属氧化物析氧反应活性[D];中国科学技术大学;2020年
16 秦永吉;金属有机框架衍生的空心材料的制备与应用[D];北京化工大学;2020年
17 韩晓彤;析氧用功能碳耦合钴铁氢(羟基)氧化物材料的构筑及合成[D];大连理工大学;2019年
18 赵强;基于制氢的Ag基析氧及Pt基析氢催化剂的研究[D];太原理工大学;2012年
19 刘扬;钴铁基碳纳米管复合材料的制备及其电催化析氧性能研究[D];兰州大学;2019年
20 郝根彦;阳极析氧催化剂的调控制备和性能研究[D];太原理工大学;2017年
中国硕士学位论文全文数据库 前20条
1 梁烨;低能正负电子致Pb和Bi的M壳层特征X射线产生截面的测量研究[D];华北电力大学(北京);2019年
2 袁野;10 keV以下能量正电子碰撞Ti原子的K壳层电离截面实验研究[D];华北电力大学(北京);2018年
3 黄亚萍;壳层隔绝针尖的制备及应用[D];厦门大学;2017年
4 高禾鑫;高硅Y@nanoY沸石的合成及性能研究[D];太原理工大学;2018年
5 姜颖;金壳层纳米复合材料的可控性制备及表面增强拉曼散射研究[D];东北师范大学;2014年
6 吕牛;氟离子碰撞引起的铅L壳层X射线产生截面的实验研究[D];兰州大学;2010年
7 田野;高电荷态离子碰撞引起的钽、金L壳层X射线产生截面测量[D];兰州大学;2008年
8 张婷妹;铁基多壳层金属化合物的制备及其相关电化学的应用研究[D];苏州大学;2018年
9 俞晓晶;PMMA微球表面过渡金属氧化物壳层聚集体的研究[D];浙江理工大学;2010年
10 杜天宇;核壳结构Fe-ZSM-5的制备及脱硝性能研究[D];南京理工大学;2015年
11 梅传颂;keV电子致Al的K壳层电离截面和Se的L壳层X射线产生截面的测量研究[D];华北电力大学(北京);2017年
12 段馨竹;低能电子致高Z原子L、M壳层X射线产生截面的测量研究[D];华北电力大学(北京);2016年
13 宋婷;氧化镁晶体高压物性的壳层模型研究[D];西北师范大学;2009年
14 滕忆菲;双壳层中空介孔SiO_2球的合成及其药物缓释性能研究[D];哈尔滨工业大学;2015年
15 齐力娜;配方设计对预油炸裹层食品品质影响的研究[D];上海海洋大学;2016年
16 孙冠华;中空CdS@TiO_2复合双壳层光催化剂的制备及其水处理的应用[D];中国石油大学(华东);2014年
17 王涛;基于数值模拟的顺序共注射研究[D];西华大学;2009年
18 张永恒;壳层组分及厚度对核壳NCM材料性能的影响研究[D];天津理工大学;2015年
19 刘艳菲;东周量制问题研究[D];山东大学;2018年
20 王辉;以二氧化硅为壳层材料的核壳纳米材料的合成,组装以及应用[D];山东师范大学;2011年
中国重要报纸全文数据库 前2条
1 林志和;杭州局行政处罚率先推行集体裁量制[N];中国国门时报;2007年
2 黑龙江省委党校公共管理教研部教授 杨志晨;实行大部委体制重在合理掌控量制赋能[N];中国改革报;2008年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978