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金属基负热膨胀化合物制备及性能调控

乔永强  
【摘要】:负热膨胀作为一种反常的物理现象,不仅由于其复杂的自旋、电子、声子和晶格之间相互耦合的物理机制,更是由于在实际应用中独特的使用价值,已经受到越来越多的研究者们关注。金属基负热膨胀材料相较于其它负热膨胀材料来说,具有机械性能好、热导率和电导率高等优点,因此本文以金属基负热膨胀材料为基础,从晶体结构、磁结构和电子结构等方面揭示其负热膨胀机理,并对其热膨胀进行有效地调节,以满足不同的实际应用需求,同时探究在保证零热膨胀的同时更进一步提高热导率的普适性方法。在Er2Fe14B中引入Co元素,形成Er2(Fe1-xCox)14B固溶体。通过同步X射线粉末衍射研究表明,其热膨胀行为表现出连续可调的特性(-3.7 × 10-6 K-1≤αV≤7.5×10-6 K-1),尤其是当x=0.05时,表现出宽温区零热膨胀特性(αV=1.5 × 10-6 K-1,120~475 K)。值得注意的是,与目前已知的零热膨胀合金相比,Er2(Fe0.95Co0.05)14B具有最宽的零热膨胀温区(ΔT=355 K)。通过中子粉末衍射,深入地解析了其磁结构信息,发现Fe元素的磁矩随温度的变化对负热膨胀特性起决定性作用。随着Co的替代,增强了 Fe-Fe交换相互作用,使得打破这种磁性原子间的耦合将变得更加困难,需要更高的温度才能实现,因此磁矩随温度变化的速率变缓,进而在热膨胀上则表现为负热膨胀到零热膨胀再到正热膨胀的变化。HfFe2和TiFe2都表现为正热膨胀特性,但是当形成(Hf1-xTix)Fe2固溶体之后,呈现出奇特的负热膨胀现象。随着x的增加,其负热膨胀温区向低温移动,并且在x=0.4时具有最宽的负热膨胀温区。当x=0.6时,在低温表现为零热膨胀特性。通过同步X射线粉末衍射、宏观磁性测试以及中子粉末衍射对(Hf0.6Ti0.4)Fe2进行了详细地研究,发现在负热膨胀温区内表现为大体积铁磁和小体积反铁磁相共存。尽管两相都为正热膨胀,但是随着温度的升高铁磁相逐渐减少和反铁磁相增多,进而引起平均体积缩小的负热膨胀现象。通过中子粉末衍射和X射线吸收近边结构深入研究了 YbMn2Ge2增强型负热膨胀特性(αV=-32.9×10-6 K-1,400~575 K,ΔT=175 K)。发现其强烈的负热膨胀并非由单一的机理导致,而是由Mn磁矩的磁体积效应以及Yb的价态转变共同作用的。这一双重效应作用机制不仅局限于磁体积效应和价态转变,对于刚性单元模型以及铁电效应也同样适用,为寻找强烈的负热膨胀材料提供了一种普适性的方法。由于负热膨胀材料中声子、电子和晶格之间的强烈耦合,极大缩短了声子或电子的平均自由程,造成负热膨胀材料的热导率普遍偏低。结合负热膨胀材料调节热膨胀的优势以及铜高热导率的优势,通过化学镀的方法,构造铜包覆负热膨胀材料的核-壳结构,通过烧结得到热膨胀系数连续可调、高热导率的复合材料(-9.6 × 10-6 K-1≤αl≤17 × 10-6 K-1)。特别地,当铜的体积分数为35%时,可以得到宽温区的极低热膨胀(αl=2.14 × 10-6 K-1,300~700 K,ΔT=400K)。通过控制化学镀及烧结工艺,得到了三维导热网络铜结构,这一结构更加有利于发挥铜高热导率的优势,因此得到了高的热导率(60 W·m-1·K-1),是由传统方法所得复合材料热导率的两倍,而且高于其它超低热膨胀材料的热导率。本文中的化学镀工艺对金属基或者非金属基负热膨胀材料具有普适性,能够克服目前超低热膨胀材料热导率低的难题。


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