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表面铜螯合磁性二氧化硅固定化漆酶及其催化降解水中氯酚污染物的研究

贺芙蓉  
【摘要】:漆酶是一种含铜的多酚氧化酶,能够催化降解各种酚类、芳胺等化合物。与游离漆酶相比,固定化漆酶具有不易失活和可重复利用等特点,因此在废水处理中有着独特的优势。本文利用磁性二氧化硅表面接枝的聚丙烯酰胺络合Cu2+离子,制备了表面铜螯合磁性SiO2材料,采用X射线衍射(XRD)、傅立叶红外光谱(FT-IR)以及扫描电子显微镜(SEM)对其进行了表征,并通过配位作用固定漆酶,优化了固定化工艺条件;考察了固定化漆酶的主要酶学性质;研究了固定化漆酶对水中2,4-二氯酚(2,4-DCP)的催化降解效能及主要影响因素;探讨了固定化漆酶及其与电化学联合工艺催化降解水中五氯酚的效能。主要结果如下: 漆酶固定化的最佳工艺条件为:聚丙烯酰胺浓度2g/L, Cu2+浓度0.2mol/L,固定化时间1h,固定化温度25℃,缓冲液pH值为4,给酶量为20 mg/g载体。在该条件下制得的固定化漆酶的最适pH值为3.0(较游离漆酶向酸性偏移),最适反应温度为40℃(比游离酶提高了15℃),同时固定化漆酶的热稳定性也有明显的提高。以ABTS为底物,固定化漆酶的Km值(85.62μmol/L)大于游离漆酶的Km值(64.99μmol/L),说明漆酶经固定化后,对底物的亲和力有所下降。 表面铜螯合磁性SiO2固定化漆酶对2,4-DCP具有较好的催化降解效能,利用8g/L固定化漆酶催化降解50 mL初始浓度为24.25 mg/L的2,4-DCP,反应12h,2,4-DCP去除率达91.47%;当pH值在3.0-6.0范围内时,2,4-DCP的去除率随反应pH值的增加而升高;2,4-DCP初始浓度在14.39-257.6 mg/L范围内时,反应12h,2,4-DCP的去除率均达85%以上;给酶量增加促进2,4-DCP的去除,但过多的给酶量导致单位质量固定化漆酶催化降解2,4-DCP的速率下降;水中硫酸根离子对固定化漆酶催化降解2,4-DCP具有明显的促进作用,而碳酸氢根离子明显抑制反应的进行。 表面铜螯合磁性SiO2固定化漆酶催化降解五氯酚时,在反应前0.5 h表现出良好的催化氧化作用,但随着反应的进行,催化降解能力明显减弱;电化学-固定化漆酶联合工艺对五氯酚的去除率与单独固定化漆酶催化降解五氯酚的去除率没有明显区别,但联合工艺中固定化漆酶的酶活损失却明显减小,并且脱氯效果明显增加,说明电化学-固定化漆酶联合工艺提高了固定化漆酶的重复使用性,增强了对水中难降解有毒污染物的催化降解能力。


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