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具有存储功能的聚酰亚胺及聚酰亚胺/银纳米杂化材料的合成与制备

田国峰  
【摘要】:信息技术的飞速发展以及信息设备的逐渐微型化对信息存储器件的存储密度、响应速度和存储时间提出了更高的要求,因此研究和开发新一代的具有超高密度的聚合物信息存储材料成为了一个崭新的研究领域。聚酰亚胺材料凭借其优异的综合性能在微电子领域得到了广泛的应用,因此,本课题以聚酰亚胺材料为基体,通过分子设计合成并制备了一系列具有电学双稳态的可以用来制备信息存储器件的聚酰亚胺材料。 在课题的研发过程中,我们提出了采用含有电子给体和电子受体单元的单体直接聚合来制备具有电学双稳态的聚酰亚胺材料,通过聚合物单体的分子设计以改变聚合物结构获得不同的电学双稳态性质。根据电子给体和受体单元在分子链中位置的不同,提出了可能实现电学双稳态的聚合物的五种空间结构,并成功的合成出了其中的两种。试验中主要采用两种方法制备了分子内含有电子给体和电子受体单元的具有存储功能的聚酰亚胺材料。 第一种方法是以咔唑作为电子给体单元制备了三种含有咔唑基团的二氨基衍生物,分别为3,6-二氨基咔唑(DAC)、4,4’-二氨基-2,2’-联苯二甲酸-2-(N-咔唑基)乙酉旨(DADPC)和3,5-二氨基苯甲酸-2-(N-咔唑基)乙酯(DADBC),然后分别利用它们与具有电子受体功能的六氟四甲酸二酐(6FDA)进行缩聚反应,制备了主链型和侧基型的聚酰亚胺;第二种方法是利用带有活性侧基的可溶性聚酰亚胺(6FDA/DHTM)与咔唑或二茂铁衍生物反应,在聚酰亚胺的侧基中引入咔唑或二茂铁等电子给体基团,分别为Ferrocene-g-6FDA/DHTM体系和Carbazole-g-6FDA/DHTM体系。采用上述两种方法合成的聚酰亚胺均具有良好的溶解性,因此可以将其配置成溶液旋涂于ITO导电玻璃上制成薄膜,然后在薄膜表面喷镀金属电极制备半导体器件以进行存储性能的测试。 半导体参数分析的测试表明仅6FDA/DAC体系聚酰亚胺表现为易失性存储的特点,其余体系的聚酰亚胺表现为非易失性存储的特点。通过紫外吸收光谱、分子模拟和循环伏安法等表征方法对聚酰亚胺内部的能级轨道和电子云分布状态进行了测试和分析,并通过对电流电压关系曲线的数据分析得到了相应的分子内电荷传递模型。分析表明在高阻态时,除6FDA/DAC体系聚酰亚胺符合阻抗式的电荷传导机理,其他体系聚酰亚胺都遵循热激发式的电荷传导机理。而低阻态时,所有体系的聚酰亚胺都很好的符合空间电荷限制电流的传导机理。 当金属粒子的尺寸小于10 nm时,在电场的作用下会形成“纳米阱”,可以起到捕获电荷和释放电荷的作用。因此在研究中,我们将聚酰亚胺与银纳米粒子进行杂化,通过控制还原条件在聚酰亚胺基体中成功的引入了银纳米颗粒,X射线衍射和透射电子显微镜的测试显示银颗粒的粒径在7 nm左右且具有较好的分散性。半导体参数分析测试表明纳米银颗粒在聚合物基体中所形成的“阱”起到了提高聚合物基体电荷传递能力的作用,该杂化材料表现出了非易失性存储材料的特点。通过对电流电压关系曲线的数据分析发现该杂化材料在高阻态时符合热激发式的电荷传导机理,在低阻态时符合空间电荷限制电流的电荷传导机理。


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