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低钒及非钒脱硝催化剂的研究

张绍轩  
【摘要】:本论文从NH3选择性催化还原NOX (NH3-SCR)中广泛应用的V2O5/TiO2基催化剂出发,通过一系列的元素掺杂和配方优化,设计制备了低V205含量的VCeTi催化剂和不含V205的CeMoTi催化剂。研究结果表明VCeTi和CeMoTi催化剂具有良好的NH3-SCR反应活性,借助N2吸附、XRD、Raman、H2-TPR、XPS对催化剂的结构进行了表征,并通过原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)技术揭示了Ce掺杂和Mo掺杂对催化剂的作用和影响机制。 采用浸渍法制备了VCeTi催化剂,Ce掺杂在降低V205含量的同时还明显提高了催化剂的活性性能,在S02和H2O存在以及碱金属中毒条件下VCeTi表现出了比VTi更好的性能。CeO2的最佳添加量为5%,当空速为128,000h-1时,300~450℃范围内NOx转化率达到90%以上。表征结果表明:V2O5会促使载体Ti02从锐钛矿向金红石转变,而Ce掺杂抑制了这一过程,起到了结构助剂的作用;Ce掺杂后和V产生相互作用,改善了催化剂的氧化还原性能,使催化剂表面产生更多的可以和NH3物种反应的吸附态N02,从而促进了NOx还原反应的进行。 分步浸渍法制备的CeMoTi催化剂中,Mo的掺杂明显提高了CeTi催化剂的活性和抗水抗硫性能,MoO3的最佳添加量为5%,在空速高达128,000h-1时,275~400℃范围内的NOx转化率高于90%。催化剂表征结果表明:Mo作为结构助剂能和载体Ti02产生相互作用并削弱Ce和Ti之间的相互作用,这导致CeO2发生晶体化趋势,同时一定程度上降低了催化剂的氧化性能,从而抑制了催化剂表面氨氧化后的硝酸盐物种生成;Mo和Ti之间的作用产生了不饱和的Mo物种,大量增加了催化剂表面的Brφnsted酸性位数量,使催化剂表面吸附了更多的活性氨物种;催化剂表面酸性的增强减少了吸附硝酸盐的碱性位,抑制了稳定的硝酸盐物种的吸附和形成,从而释放了反应活性位。这些均是Mo掺杂提高催化剂活性的原因。


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