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固体电解质界面膜的构建及其对锂硫电池锂负极的保护研究

李倩  
【摘要】:锂(Li)金属具有极高的理论比容量(3860 mAhg-1),最低的氧化还原电位(相对于标准氢电极为-3.040V)和低重量密度(0.534gcm-3),但作为Li-S电池的负极材料,严重的腐蚀问题和锂枝晶的形成问题严重阻碍了 Li-S电池的实际应用。本论文创新性的采用一种简便易操作的方法,即预处理金属锂表面,构建一层固体电解质界面膜(SEI膜)。该层“人工SEI膜”既能够起到物理阻隔电解液中的多硫化物的作用,防止其对金属锂的腐蚀,又能够使锂均匀沉积,抑制锂枝晶的形成。具体研究内容如下:1、采用混合热处理法合成了 P4S10,然后在金属锂表面构建一层固体电解质界面膜。通过对对称Li-Li电池和Li-Cu电池的研究结果表明,该层膜具有很好的电化学稳定性;应用于Li-S电池中,首次放电比容量达1228 mAh g-1 70次循环之后比容量仍剩余700 mAh g-1,远高于普通锂电极;并且改性后的锂电极在循环后表面形貌较为平整,未见明显的锂枝晶;同时对改性的锂电极在不含LiNO3电解液中的循环性能进行研究,循环47次平均库伦效率为89%,远高于普通锂电极(53%),说明P4S10与金属锂反应形成的SEI膜与LiN03形成的钝化膜在保护锂负极方面,起到相同的效果。2、采用聚二甲基硅氧烷(PDMS)预处理金属锂表面,构建一层固体电解质界面膜。通过对对称Li-Li电池和Li-Cu电池研究结果表明,改性后的电极表现更高的库伦效率和更长的循环寿命;应用于Li-S电池中,首次放电比容量为1139 mAh g-1,100次循环之后放电比容量仍有761 mAh g-1,优于普通锂电极;循环后金属锂的表面较为平整,而普通锂电极表面腐蚀严重;同时研究了在高倍率下改性后锂电极在Li-S电池中的循环性能,0.2 C的条件下稳定循环300次之后比容量仍然有737 mAh g-1,平均库伦效率为98.1%。


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