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功能性水凝胶的性能调控及其在柔性传感器的应用研究

廖美红  
【摘要】:水凝胶是一类含有水和聚合物的弹性体材料。因其具有良好的柔性和生物相容性,其结构与天然生物组织结构类似等特点,被广泛应用于生物医学、组织工程、柔性电子器件、驱动器和水净化等领域。但是,传统的水凝胶的机械性能差且性能单一,这限制了其在实际或特定领域的应用,因此研究功能性水凝胶具有非常重要的意义和价值。本课题旨在设计和开发功能性水凝胶,并研究其在柔性可穿戴传感器、瞬态电子器件和近红外(NIR)光远程控制自修复等方面的应用。本论文的研究内容主要包括四个部分:第亿部分重点研究水凝胶的自修复性能、粘附性能和生物相容性以及其在柔性可穿戴传感器的应用;第二部分重点在提高水凝胶基传感器的灵敏度并研究其作为瞬态电子器件的应用;第三部分工作致力于改善水凝胶的力学性能,获得兼具高强度和自修复性能的水凝胶;最后一部分工作是将具有光热转换性能的纳米材料加入到水凝胶体系中,以赋予水凝胶光热性能,以期能制备NIR光远程控制自修复的水凝胶。我们首先基于多巴胺(DA)、聚乙烯醇(PVA)和功能性单臂碳纳米管(FSWCNT)制备了自修复、自粘附的导电水凝胶(PVA-FSWCNT-PDA)并研究了其在柔性可穿戴传感器中的应用。实验结果表明:DA原位聚合获得的聚多巴胺(PDA)具有丰富的酚羟基和醌基,使得PVA-FSWCNT-PDA水凝胶能粘附在有机物和无机物表面,且具有较高的粘附强度和可重复的粘附性能;此外,PVA中的羟基与硼砂之间存在动态交联键,使得所制备的PVA-FSWCNT-PDA水凝胶能在不外加刺激下自主地发生机械性能和电性能修复;而且,PVA-FSWCNT-PDA水凝胶可以组装成传感器使用,用于监测人体的大幅度运动(手指弯曲,走路)和微小幅度运动(咀嚼、脉搏);更重要的是,PVA-FSWCNT-PDA水凝胶的体外生物相容性良好,有望作为人类友好型的电子器件使用。随后,我们将液态金属(LM)加入到PVA水凝胶体系中,获得了具有高灵敏度和瞬态(可溶解)的液态金属颗粒(LMPs)水凝胶(PVA-LMPs)基传感器。值得一提的是,传统的导电水凝胶通常是将碳纳米管、石墨烯等导电材料加入到水凝胶中;然而,由于这些导电材料与水凝胶模量不相匹配,会增加两者间的摩擦,从而导致应力集中和损伤。与这些硬导电材料相比,液态金属(LM)则显示出较大的优势,如高柔性、高顺应性,其模量能与水凝胶模量相匹配等。实验结果表明:由于PVA与LMPs之间存在氢键作用,LMPs可以稳定地分散在PVA-LMPs水凝胶中;优化后的PVA-LMPs-3水凝胶具有优异的电性能和机械性能自修复能力;PVA-LMPs-3水凝胶可组装成传感器使用,该传感器表现出优异的传感性能,可用于人体运动的监测。在受压条件下,水凝胶中离子导电通道增大,同时LMPs能可逆地与相邻LMPs形成导电通路,这两者的协同作用使PVA-LMPs-3水凝胶基传感器具有优异的传感性能;此外,PVA-LMPs-3水凝胶能在酸性条件下溶解,这说明该水凝胶基传感器能作为瞬态电子器件使用。在前两部分工作的基础上,本部分工作将PVA水凝胶浸泡在茶多酚(TP)的溶液中,获得了兼具高强度和高自修复效率且具有形状记忆性能的水凝胶(PVA-TP)。实验结果表明:浸泡TP溶液后,PVA-TP水凝胶的机械性能得到了很大的提升;浸泡24小时后的PVA-TP-24 h水凝胶的拉伸强度(1.96 MPa)和断裂伸长率(1200%)分别是纯PVA水凝胶的7.8倍和3.2倍;通过现象学的Mooney-Rivlin公式分析了 PVA水凝胶和PVA-TP-24 h水凝胶的应力-应变曲线,理解了两者在拉伸过程中的形变机理;由于PVA和TP之间存在动态非共价键(氢键),在60℃热水的软化作用下,PVA-TP-24 h水凝胶的修复效率可达83%;此外,由于水凝胶中存在大量对温度敏感的氢键,制备的PVA-TP-24 h水凝胶还具有良好的形状记忆性能。与热刺激自修复相比,近红外(NIR,波长:700-1300 nm)远程控制自修复更具吸引力,因为它具有简单方便、穿透能力强、对组织无伤害的特点,是理想的非侵入性的修复方式。鉴于此,本文最后一部分工作将具有光热转换性能的二硫化钼(MoS2)纳米片加入到PVA溶液中,通过冷冻/解冻方法制备了纳米复合水凝胶(PVA-MoS2)。结果表明:MoS2纳米片的加入不仅能增强PVA-MoS2纳米复合水凝胶的力学性能,还能赋予该水凝胶光热性能·;通过调节水凝胶中MoS2纳米片的浓度和NIR激光器的照射功率可以控制PVA-MoS2水凝胶的温度变化;而且,PVA-MoS2复合水凝胶在NIR光诱导下能发生自修复,在功率为0.55 W·cm-2的NIR光下照射7 min后,其修复效率可高达92.8%,有望作为可修复的外科敷料使用;此外,PVA-MoS2复合水凝胶还可以作为各向异性的水凝胶基驱动器,该驱动器在NIR光照射下,两侧模量差变大,随后发生弯曲,最大弯曲角度能达31.9°,该驱动器在人工肌肉和人机界面具有潜在的应用价值。


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