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过渡金属复合氧化物催化N_2O分解反应研究

刘思佳  
【摘要】:N2O是一种危害性极大的温室气体,对自然环境造成严重的温室效应。化工生产中的尾气排放是N2O主要来源之一,伴有低浓度NO、O2等杂质气体。本论文主要采用共沉淀法和浸渍法制备了铁系尖晶石氧化物催化剂和负载型钴系金属氧化物催化剂。采用XRD、BET、XPS和H2-TPR对催化剂进行了织构性能测定,通过固定床反应器对催化剂进行N2O催化分解反应活性评价,并对催化剂的高温稳定性与抗杂质气体的能力进行考察。首先制备了一系列 AxFe1-xFe2O4(A=Co、Mg、Zn、Mn、Ni、Fe,x=0、0.2、0.4、0.6、0.8、1.0)尖晶石氧化物催化剂,并筛选出高活性的催化剂。在评价条件下,采用共沉淀法制备的Co0.8Fe0.2Fe2O4催化剂活性最佳,495℃时N2O转化率为99.98%。金属Co的掺杂使催化剂的结晶度变小,增大了催化剂的比表面积;钴离子与铁离子之间的相互作用提升了催化剂氧化还原的能力,加快了催化剂表面活性位的更新速度,提高了催化剂催化分解N2O的活性。催化剂中γ-Al2O3的加入降低了 Co0.8Fe0.2Fe2O4在高温状态下的结晶度,使催化剂在过高的焙烧温度条件下,仍保持良好的催化活性。但是,催化剂抗杂质气体(NO、O2)性能较弱,催化活性受杂质气体影响而降低。为进一步提升催化剂的催化活性和抗杂质气体的能力,在双金属催化剂的基础上掺杂金属M(M=Ce、La、Ni、Mg、Sr)制备了一系列MxCo0.8Fe0.2Fe2O4复合金属氧化物催化剂,并考察金属M的掺杂量对催化剂性能的改善。在评价条件下,La0.3Co0.8Fe0.2Fe2O4催化活性最佳,450℃时可将N2O完全分解。金属La的少量掺杂生成了钙钛矿型氧化物Co0.4Fe0.6LaO3的微小晶粒,增大了催化剂的比表面积,使Fe-O、Co-O的键能降低。这促进了 N2O分解反应的进行,增强了催化剂抗杂质气体的能力。为增强催化剂高温耐受性能,实验中制备了La0.3Co0.8Fe0.2Fe2O4/40%γ-Al2O3 催化剂。催化剂中γ-Al2O3 的加入降低了催化剂在高温焙烧条件下的结晶度,使催化剂具有较好的高温稳定性。为进一步降低催化剂制备成本,实验中采用浸渍法制备了一系列金属负载量为5%的负载型钴系氧化物催化剂NyCos-y/γ-Al2O3/ZrO2(N=Ni、Cu、Fe),并考察不同载体种类与金属负载量对催化剂性能的影响。其中,Ni2.5Co2.5/ZrO2催化活性最佳。金属Ni、Cu、Fe的加入提升了催化剂的氧化还原能力,不同程度上促进了催化剂的催化活性(NiCuFe);与γ-Al2O3对比,ZrO2具有一定的催化活性,负载金属后所制备的催化剂活性更高。较低的金属负载量使得催化剂高温焙烧后仍具有良好的金属分散度,使催化剂具有较优的高温稳定性和较强的抗杂质气体的能力,降低了催化剂的制备成本。


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