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酚酸类超交联聚合物复合材料的制备及其去除水溶液中有机污染物的应用

刘雪瑞  
【摘要】:水资源是人类赖以生存的最宝贵资源,面临着前所未有的挑战。水污染已成为全球最严重的问题之一。到目前为止,已经发现、合成或生产了数以百万计的有机化学品,特别是药品、个人护理产品、杀虫剂、有机染料和常见的有机化学品。这些有机化合物排放到水中导致水环境的情况日渐恶劣,严重威胁生命健康和环境生态。因此,许多专家学者研究适用于不同废水中有机污染物的处理技术,但是大多技术都存在成本高、耗能高等缺点。在众多的废水有机污染物处理技术中有两种处理技术备受关注:一是吸附,吸附是一种特殊的有机污染物去除技术,它不需要任何额外的特殊设备,易于进行,在吸附过程结束时,不会产生额外的有害物质,不会对水质造成二次污染。无论在工业规模还是在实验室规模上吸附法都是有效的;二是活化过硫酸盐高级氧化技术,相对于羟基自由基,活化过硫酸获得的硫酸根自由基具有pH适用范围广、自由基持续时间较长、前体氧化剂稳定、较高的自由基生成率、成本较低。本论文研究了酚酸类超交联聚合物复合材料的制备及其去除水溶液中有机污染物的应用。通过Friedel-Crafts烷基化反应设计并制备了一种新型双官能团(-COOH、-OH)的酚酸类超交联聚合物并将其运用到选择性吸附水溶液中的阳离子染料。采用原位还原法制备了一种新型HCHCPs@Ag-x复合材料,将其作为活化剂活化过硫酸钠用于催化降解四环素的材料。主要实验结果如下:1、通过Friedel-Crafts烷基化反应设计并制备了一种新型的HCHCPs材料,用于选择性吸附阳离子染料。根据Langmuir模型拟合参数,亚甲基蓝在HCHCPs上的最大吸附量为751.88 mg·g-1。结果表明,二级动力学模型比一级动力学模型更好地拟合实验数据,Langmuir模型适用于HCHCPs对亚甲基蓝的吸附过程。亚甲基蓝溶液(100 mg.L-1)在HCHCPs上的吸附平衡时间仅需40分钟,最适吸附pH为8。选择性实验结果表明,HCHCPs对亚甲基蓝具有较高的选择性,在pH 8时,亚甲基蓝/酸性红91,亚甲基蓝/甲基橙混合物的分离效果良好。此外,热力学研究表明,HCHCPs吸附亚甲基蓝是一个自发的吸热过程。由于ΔH值为23.79 kJ/mol,HCHCPs对亚甲基蓝的吸附更倾向于化学吸附。在五次吸附-解吸循环之后,亚甲基蓝吸附量没有显著降低。因此,HCHCPs对阳离子染料亚甲基蓝具有良好的吸附性能,有望成为水溶液中去除阳离子染料的潜在吸附剂。2、采用原位还原法在HCHCPs的表面合成Ag最终形成HCHCPs@Ag-x复合材料,并将其作为催化降解四环素的材料。根据不同浓度的银氨溶液(Tollens' reagent,2~12 mg·mL-1)合成 HCHCPs@Ag-2,HCHCPs@Ag-4,HCHCPs@Ag-6,HCHCPs@Ag-8,HCHCPs@Ag-10,HCHCPs@Ag-12六种复合材料,它们活化过硫酸钠对催化降解四环素的降解率分别为 78.69%,95.65%,98.06%,95.17%,98.04%,96.24%;上述材料催化降解四环素的速率常数k(min-1)依次为0.0134、0.0266、0.0317、0.0259、0.0418、0.0369。结果表明,HCHCPs@Ag-10 在 90 min 内基本将溶液中的四环素完全降解,降解的速率高于已报道的文献。因此,HCHCPs@Ag-10为降解实际废水中的四环素提供了一定的可能性。


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