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基于PDMS交联体系和ZIF-8/ZIF-L负载体系的PVDF疏水复合膜的制备及其CO_2吸收性能研究

徐立  
【摘要】:作为最主要的温室气体,对CO2的捕集刻不容缓。膜吸收CO2技术是膜技术与化学吸收技术的耦合,具有操作灵活、CO2捕集效率高、能耗低、容易放大等优点。膜材料的疏水性和抗润湿性十分重要。因为在膜吸收CO2过程中,膜起到分隔气液两相的作用,而一旦膜孔被浸润,CO2的跨膜传质阻力将会大幅增加,导致CO2的吸收效率降低。膜材料的CO2透气性也是影响膜吸收CO2过程的一个重要特性。本论文以聚偏氟乙烯(PVDF)为基底,基于聚二甲基硅氧烷(PDMS)交联体系和ZIF-8/ZIF-L负载粒子体系制备了一种适用于膜吸收CO2过程的PVDF复合膜,并对其进行了充分地表征和实验测试。本研究选取了 5种PDMS交联剂,采用涂覆-固化法制备了 5种PDMS-PVDF复合膜,并对其结构和性能做了深入的研究。结果表明,甲基三乙氧基硅烷(MTES)是综合性能最佳的PDMS交联剂,制备的PDMS-PVDF复合膜的接触角为108.4°,其CO2吸收通量为1.61×10-3 mol·m-2·s-1。为了进一步提升PDMS-PVDF复合膜的疏水性和改善由致密涂层引起的CO2透气性下降的现象,在PDMS-PVDF复合膜的基础上引入ZIF-8纳米粒子,并制备出ZIF-8-PDMS-PVDF复合膜。考察了 ZIF-8负载量对复合膜形貌和性能的影响。当ZIF-8负载量最佳时(20%),复合膜接触角为130.2°,CO2的吸收通量为2.83×10-3mol·m-2·s-1。继续增大ZIF-8负载量,复合膜的疏水性得以进一步提升,但膜表面开始出现明显的团聚和龟裂现象。ZIF-8纳米粒子的大量负载使得复合膜表面出现了团聚和龟裂现象,对此本论文引入了 ZIF-L纳米片用来制备表面无缺陷的PVDF复合膜。通过调节ZIF-8和ZIF-L的负载比例,成功制备了疏水性和CO2透气性俱佳的ZIF-8-ZIF-L-PDMS-PVDF复合膜。当ZIF-8与ZIF-L负载量最佳时(30%和10%),复合膜接触角为131.8°,CO2的吸收通量为2.99×10-3 mol·m-2·s-1。在长达10天的CO2吸收实验中,其CO2吸收通量的降幅仅为9.36%,远低于原PVDF膜的49.21%,展现了良好的运行稳定性。并且在交流阻抗测试中,ZIF-8-ZIF-L-PDMS-PVDF复合膜的抗润湿性能也明显优于普通的PVDF膜。


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