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苯与丙烯烷基化分子筛催化剂的改性研究

宋祥梅  
【摘要】:本文对β、MCM-22分子筛进行改性研究,对催化剂的性质(酸性质等)与苯和丙烯烷基化反应的结果进行了相互关联,对改性前后β、MCM-22催化剂的催化性能进行了比较。探索适宜于烷基化反应的分子筛催化剂的特性。为指导和改进催化剂的开发工作,提供一定的理论依据。 以不同磷源((NH4)2HPO4、NH4H2PO4、H3PO4)、不同磷含量(磷质量分数分别为0.5%、1.0%、1.5%、2.0%)对β、MCM-22沸石进行改性处理,并对β沸石进行了不同碱液浓度(0.05M、0.1M、0.2M)的改性处理。对改性前后催化剂的物化性能进行了表征。以液相法固定床微型反应器考察了改性前后分子筛催化剂上的合成异丙苯的催化性能。研究的结果表明,引入适量磷的分子筛催化剂,显示出较好的催化性能,使得异丙苯的选择性有所提高, 正丙苯含量减少了一半,丙烯齐聚物含量也略有降低。但是碱液处理过的β分子筛对苯与丙烯烷基化反应的催化活性都有所降低。 利用TG、NH3-TPD、FTIR等表征手段测定了改性前后催化剂的酸性。研究表明:磷对催化剂β的改性主要是对催化剂的外表面酸性起修饰作用。不同的磷加入量对分子筛表面磷的状态产生不同的影响。改性后分子筛酸性的改变是由于不同状态磷与表面酸位发生作用的结果。磷改性使β分子筛的总酸量下降,抑制了催化剂的酸强度。碱液 WP=4 处理使β沸石的酸量增加,对催化剂有脱硅的作用。碱液浓度对β分子筛的酸量变化影响很大。对催化剂的酸性及它们的催化性能做了关联研究。结果表明,强酸位不利于催化反应,催化剂的反应活性与催化剂的总酸量和一定强度的酸位有关。


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