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超分子结构层柱型固定化青霉素酰化酶的插层组装

任玲玲  
【摘要】:随着对层状材料如水滑石(LDHs)和α-磷酸锆的形成机理、结构特征等问题的深入认识,关于层状材料的研究热点已逐步转向对层状材料的结构控制及开拓其应用领域;而青霉素酰化酶是一种重要的工业用酶,用来催化青霉素盐去酰化反应,得到制备半合成青霉素的必需中间体6-氨基青霉烷酸(6-APA)。固定化青霉素酰化酶的研究热点是寻找合适的载体,但迄今尚未取得突破性进展。针对这种情况,本论文的研究工作主要集中在两个方面:1)超分子结构层柱材料的插层组装及“分子反应器”性质调控;2)超分子结构层柱材料“分子反应器”内固定化青霉素酰化酶研究。 一.超分子结构层柱材料的插层组装及“分子反应器”性质调控 利用低维结构层状材料层扳组成及层扳电荷密度的可调变性和插层组装性能,实现了对超分子结构层柱材料及低维结构材料双金属复合氧化物(LDO)的结构、性质调控。 1.在LDHs的合成过程中,调变组成层板的二价、三价金属阳离子种类或调变二价、三价金属阳离子的比例,得到结晶度高、晶相单一的LDHs低维结构层状材料。 2.为了克服利用LDHs插层组装制备层柱材料层间客体不纯的缺点,根据晶体的成核-晶化合成机理,改变合成工艺,不仅得到层内纯净客体的超分子层柱材料,而且构筑出超分子结构层柱材料“分子反应器”的结构模型,满足了进一步组装青霉素酰化酶的需要。 3.改变焙烧温度以及改变层板组成和层板电荷密度,实现了对低维结构材料LDHs焙烧产物比表面积和表面碱强度的调控。 4.为了满足固定化青霉素酰化酶的需要,应降低阳离子型层状材料的酸强度。利用插层组装性能,选择具有不同功能基团的客体插层进入层间,不仅构筑出阳离子型超分子结构层柱材料“分子反应器”的结构模型,而且达到降低阳离子型低维结构层状材料酸强度的目的,满足进一步组装青霉素酰化酶的需求。 二.超分子结构青霉素酰化酶层柱材料的研究 根据超分子结构层柱材料孔径均一、结构可调控以及低维结构材料双金属复合氧化物(LDO)较高比表面积、结构可恢复为LDHs超分子结构层柱材料等特点,本论文研究了超分子结构青霉素酰化酶层柱材料。 北京化工大学博士研究生学位论文 1.利用阴离子型超分子结构层柱材料“分子反应器”内具有氨基功能基团的特 点,通过戊二醛交联剂在“分子反应器”内组装青霉素酞化酶,得到酶分子位于层板 之间的超分子结构酶层柱材料,其酶活表达率高、具有很好的热稳定性和操作稳定性。 2.利用低维结构材料LDO较大比表面积、表面富含可反应碱性基团的特点组装 青霉素酞化酶,得到酶活表达率较高、较好热稳定性、较好耐酸性、酶分子位于堆积 孔表面的固定化酶。 3.利用阳离子型超分子结构层柱材料“分子反应器”内具有氨基、梭基功能基 团的特点组装青霉素酞化酶,得到酶活表达率较高、较好操作稳定性、酶分子位于超 分子结构层柱材料表面的固定化酶。 关键词:超分子结构,低维结构,分子反应器,青霉素酞化酶 一11-


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