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表面原位合成法制备高分散镍催化剂及其催化加氢脱氯性能研究

毛纾冰  
【摘要】:金属镍作为活性组分对加氢反应具有很高的活性。镍催化剂通常的制备方法,是以其盐类与其它金属盐类进行共沉淀或者将其盐溶液浸渍多孔性载体,然后进行焙烧和还原得到催化剂样品。采用这些方法,活性组分Ni不易高度分散,且在后续的高温处理和还原过程中易造成金属Ni微晶的凝并,从而进一步降低分散度,影响催化活性。 水滑石(Layered Double Hydroxide,简写为LDHs)是一类具有特殊结构的层状无机材料,作为催化剂和催化剂前驱体的研究越来越引起人们的重视。研究结果表明,二价和三价金属离子半径相近是形成LDHs的必要条件,因Ni~(2+)离子的半径与Mg_(2+)相差不多当,Ni_(2+)离子可以部分或全部取代Mg_(2+)制备具有稳定结构的LDHs。受晶格定位效应的制约,金属离子在LDHs层板上相互高度分散,如果首先合成NiAl-CO_3-LDHs前体,再经焙烧及还原处理后有可能获得Ni金属高度分散的催化剂,从而使催化剂具有良好的催化性能。再考虑利用多孔性氧化铝内孔表面的铝源,在孔内原位合成NiAl-CO_3-LDHs,一方面可使Ni~(2+)在LDHs层板上高度分散,在经后续焙烧和还原处理后可以得到Ni高度分散的催化剂;另一方面,经高温焙烧处理后形成LDHs的其它金属元素将转变成相应的氧化物起助催化剂和隔离剂的作用,从而制得Ni高度分散的金属催化剂。 本体法合成LDHs多采用共沉淀技术,沉淀剂一般为NaOH和Na_2CO_3混合溶液。这种方法不适用于在多孔性载体内孔表面原位合成


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