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介孔材料MCM-41的结构调控及应用性能研究

何静  
【摘要】:随着对介孔分子筛MCM-41的形成机理、结构特征等问题的深入认识,关于MCM-41研究的热点已逐渐转向对MCM-41的改性或对其不足之处进行改进,以及寻找可能的应用领域,但迄今尚未取得突破性的进展,针对这种情况,本论文的研究工作主要集中在两个方面:1) MCM-41的结构调控;2) MCM-41应用性能的研究, 一、MGM-41的结构调控 一方面,在研究MCM-41形成机理的基础上,利用MCM-41骨架组成的可调变性及表面的可修饰性,调变了MCM-41的结构特征及表面性质;另一方面,针对MCM-41结构或性质上的缺陷,提出了改进措施。 1.从MCM-41长程结构的形成与合成条件关系的角度,考察了MCM-41的形成机理,结果发现:在实验条件下,MCM-41的六方有序结构是通过硅酸盐阴离子与模板剂阳离子的协同作用形成的,但六方有序结构的形成不经过层状中间相。 2.合成过程中,在参与自组装的无机物种中引入其它元素如Al或过渡金属元素,得到了同晶取代改性MCM-41,并且发现:MCM-41的同晶Si可被Al及Ti、Fe、Ni、Cr同晶取代,形成具有长程有序和一维孔道结构的改性MCM-41;同晶取代元素种类及引入量不同,MCM-41的长程有序和表面结构有所不同,并可在一定程度上调变MCM-41的孔结构特征;合成后,以在MCM-41的内孔表面分散金属氧化物的方法对MCM-41进行改性,不仅可以保持较好的长程有序结构,而且通过改变分散量可调控MCM-41的孔结构。 3.利用MCM-41骨架组成的可调变性和表面的可修饰性,调变MCM-41的表面酸性和表面亲水/憎水性,吡啶-TPD表征结果发现,以Al或过渡金属元素对骨架Si进行同晶取代,或合成后在表面单分散金属氧化物,可增加MCM-41的表面酸性;探针分子苯的TPD结果说明,以Al或过渡金属元素对骨架Si进行同晶取代,或合成后在表面单分散金属氧化物,可调变MCM-41的表面亲水/憎水性。 4.针对薄孔壁、高孔隙率所造成的结构不稳定性,提出了合成后单分散金属氧化物增加壁厚、提高稳定性的方法。结果发现:在MCM-41的内孔表面单分散ZrO_2,可显著提高MCM-41的热稳定性和水热稳定性。 5.针对高Si/Al比骨架组成及机械稳定性不足所造成的成型困难,提出了SiO_2载体表面原位合成MCM-41以适应实际应用需要的设想.结果发现:在SiO_2载体表面可原位合成孔径分布较窄的MCM-41;对影响原位合成MCM-41结构的因素进行了初步探索。 6.针对模板剂脱除过程容易引起大孔径沸石如β沸石或MCM-41结构变化的问题,在分析造成结构变化的原因及研究脱胺机理的基础上,设计了三种脱除模板剂的新方法,即程序升温脱胺、微波脱胺和组合脱胺法,并以β沸石为例,就三种新方法对结构的影响和酸性的调变进行了研究,发现组合脱胺不仅有利于稳定β沸石的结晶结构,并可在一定程度上调变β沸石的表面酸性,而且由于具有实验条件容易


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