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给体—受体共插层类水滑石的合成及光谱性质

文征  
【摘要】: 本论文以锌铝(Zn-Al-CO_3-LDH)、镁铝(Mg-Al-CO_3-LDH)水滑石为主体,以具有电子给体和受体性能的香豆素-3-甲酸(3-CCA)和9-蒽甲酸(9-ACA)及4-甲氧基苯乙酸(4-MAA)和2-萘磺酸(2-NSA)两对生色团为客体,系统研究了它们的组装条件、产物结构及其光化学性能。 采用共沉淀法合成了主体Zn-Al-CO_3-LDH和Mg-Al-CO_3-LDH;以乙二醇为分散介质,采用离子交换法组装了层间为3-CCA、9-ACA和4-MAA、2-NSA阴离子插层的LDH。采用XRD、IR、TG-DTA等测试技术对样品进行了结构表征,采用UV-Vis吸收光谱和荧光光谱研究了产物的光谱性质,特别是层间给体-受体间的能量转移,并采用Gaussian-98软件包中ab initio分子轨道法(HF/6-31G)计算了两对给体-受体分子结构和电荷分布,提出了合理的客体分子在主体层间的排列方式,分析了其结构与光化学行为之间的关系。 结果表明:通过离子交换有机阴离子可成功取代锌铝、镁铝LDH层间的CO_3~(2-)离子进入层间,组装得到晶体结构良好的插层LDH。通过控制离子交换的时间、温度、投料比,可制得一系列具有不同摩尔比客体的共插层产物。研究表明,由于给体.受体进入层间,不仅客体与主体层板存在静电力和氢键相互作用,而且在限域空间内存在客体之间的相互作用。此外,研究还发现层间存在给体-受体间的能量转移。因此这是一类具有潜在应用价值的无机-有机超分子复合结构材料,对模拟生物体系中的电子转移反应、发展新型光能储存和转化材料、新型分子器件具有重要现实意义。


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