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CO低温氧化负载型纳米金催化剂的制备及催化性能研究

邹旭华  
【摘要】: 负载型金催化剂是一类新型的工业和环保催化材料,其CO低温氧化催化性能在封闭式CO_2激光器、航天器及潜水艇等密闭系统、CO气体传感器、CO气体防护面具以及氢燃料电池等许多领域具有广泛的应用前景。近年来,关于如何制备低负载量、高活性的金催化剂,尤其是如何提高金催化剂的稳定性,是非常活跃的研究领域。 本研究采用多种方法制备了Au/Al_2O_3和Au/MO_x/Al_2O_3两类金催化剂,考察了其在CO低温氧化反应中的催化活性,较为详尽地研究了金的负载量、溶液的pH值、还原和焙烧预处理条件等制备因素对催化剂性能的影响,优化了制备条件。比较了催化剂在干燥的原料气和水汽饱和的原料气中的稳定性,考察了经过水汽饱和的空气或者加热的空气处理后催化剂活性的变化,探讨了催化剂失活的原因。运用XRD、BET、XPS、AAS、TEM、TPD、FTIR等多种手段对催化剂的结构进行了表征,并与催化性能进行了关联。主要结果如下: 1.采用沉积-沉淀法制备Au/Al_2O_3催化剂时,金的负载量、反应溶液的pH值、反应温度、预处理条件等制备因素对催化活性有显著的影响。还原和焙烧预处理均可以得到金颗粒大小在10nm范围内的Au/Al_2O_3催化剂;还原比焙烧预处理所制得的催化剂活性更高,其原因是还原预处理得到的催化剂中金颗粒的尺寸更小,分散度更高。 2.采用阴离子浸渍法制备Au/Al_2O_3催化剂时,浸渍溶液的pH值、浸泡洗涤方式、浸渍时间、预处理条件等制备因素对催化活性有显著的影响。阴离子浸渍法具有制备方法简单、不需加热、金的负载率高和重复性好等优点,而且可以通过氨水浸泡洗涤有效地去除催化剂表面的Cl~-离子而提高其催化活性,适用的pH值广泛,甚至在强酸性条件下都能够制得催化活性很高的Au/Al_2O_3催化剂。 3.Au/Al_2O_3催化剂的失活及稳定性研究表明:(1)催化剂在干燥的原料气中反应,其CO氧化催化活性逐渐下降;而在水汽饱和的原料气中比在干燥的原料气中反应具有更长的使用寿命和更高的稳定性。经水汽饱和的空气或者加热的空气处理后催化剂的活性均会下降。(2)Au/Al_2O_3的失活方式主要有:CO氧化失活、热处理失活以及水汽处理失活,前二者主要是由于类似碳酸盐物种的生成、催化剂活性位中-OH的脱除,属可逆失活;水汽处理失活不可逆,主要归因于金颗粒的长大。 4.采用改进的两步法制备Au/FeO_x/Al_2O_3催化剂时,FeO_x的负载量、FeO_x的存在状态、浸渍溶液的pH值等制备因素对催化活性存在不同程度的影响。焙烧预处理所制得Au/Fe_2O_3/Al_2O_3催化剂的活性较高,Fe_2O_3的负载量对催化剂的活性几乎没有影响:而还原预处理所制得Au/Fe_3O_4/Al_2O_3催化剂的活性较差,Fe_3O_4的负载量越高,催化活性越差。采用该法在较宽的pH范围内均可以制得活性很高的Au/Fe_2O_3/Al_2O_3催化剂。 5.采用一步法制备Au/MO_x/Al_2O_3催化剂时,金的负载量、反应溶液的pH值、焙烧预处理温度、金属氧化物MO_x的种类等制备因素对催化活性有显著的影响。该方法简便有效,重复性好,金的负载率高、分散均匀,能够制得活性比Au/Al_2O_3催化剂更高的系列Au/MO_x/Al_2O_3(M=Fe,Fe+Cu,Co,Zn)催化剂。 6.Au/FeO_x/Al_2O_3催化剂的稳定性研究表明:(1)Au/Fe_2O_3/Al_2O_3比Au/Al_2O_3催化剂在CO氧化反应中表现出更高的稳定性和更长的使用寿命。(2)焙烧预处理所制得的Au/Fe_2O_3/Al_2O_3催化剂,比还原预处理所制得Au/Fe_3O_4/Al_2O_3催化剂具有更高的反应稳定性和更长的使用寿命。(3)Au/Fe_2O_3/Al_2O_3催化剂具有更高催化活性的原因可能是Fe_2O_3的加入为CO氧化反应提供了更多的活性氧。


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