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用统计力学理论研究电解质溶液的热力学性质

刘岩  
【摘要】: 电解质溶液在众多化工领域中起着非常重要的作用。目前对于电解质溶液热力学性质的研究大多数还停留在经验关联的基础上。本文从统计力学理论出发,建立了用于实际电解质溶液体系的理论模型。主要工作包括: 1.基于MSA和FMSA建立了电解质溶液的非原始模型。通过对平均离子活度系数和溶液密度实验数据回归得到的参数只与离子种类有关。基于这些参数较为准确地预测了不同单一电解质溶液的渗透系数和水的活度。在此基础上,对混合电解质溶液体系的渗透系数进行了预测,与最新的SAFT-RPM模型相比,在正确处理了色散作用之后,结果大为改善。在不引入任何与温度和压力有关参数的严格条件下,对不同压力和温度条件下NaCl水溶液的平均离子活度系数进行了预测,结果表明该模型可适用于1bar~600bar的压力范围。 2.用考虑了“离子对”作用的BIMSA和SIS/BIMSA方法计算了限制原始模型电解质包括临界点在内的全局性相平衡性质。结果表明,SIS/BIMSA方法对于汽液共存曲线的计算较BIMSA方法更为接近于分子模拟数据。 3.在本文建立的理论模型的基础上,考虑离子之间缔合形成“离子对”,并对静电吸引作用进行了修正。预测了几种单一电解质溶液的平均离子活度系数、渗透系数和溶液密度,结果表明,考虑了“离子对”的模型的预测结果明显好于不考虑“离子对”作用的模型,尤其是溶液密度的计算,精度明显提高。这也证明,对于真实电解质溶液,随着浓度的增大,“离子对”作用变得越来越不可忽视。


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