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中空纤维更新液膜传质机理研究

刘君腾  
【摘要】: 中空纤维更新液膜(HFRLM)是一种新型的液膜技术,其区别于其他传统液膜过程最主要的特点是:在中空纤维管内流动的是液-液两相混合物,分散相(液膜相)液滴在流场作用下,实现更新,强化传质。本文主要以Cr(Ⅵ)为实验体系,研究了HFRLM的传质机理。 通过溶剂萃取实验,研究了磷酸三丁酯(TBP)对Cr(Ⅵ)的萃取效果,以及NaOH对络合物的反萃效果,确定了萃取、反萃过程的反应方程式。采用大块液膜(BLM)实验考察了TBP作为载体对Cr(Ⅵ)的迁移性能,并类比于一级不可逆连串反应,建立了BLM传质过程的动力学模型,分析了溶质在BLM过程中的传递情况,讨论了分配系数对传质过程的影响。 借助显微摄像技术,研究了中空纤维管内液-液两相的流体流动情况,获得了最直观的视觉信息,考察了中空纤维管内液滴及流动液膜的存在形态,证实了HFRLM基本理论的正确性。通过分析、总结观测结果,将中空纤维管内的流体流型划分为6大类,绘制了液-液两相流型图,对HFRLM的操作参数选择进行指导。借鉴气体分子碰撞理论和液滴聚并、破碎的相关研究成果,建立了描述液滴与流动液膜碰撞、聚并的数学模型,为定量描述由液滴引起的传质强化,深入研究中空纤维更新液膜的传质机理提供了理论基础。 以阻力串联模型为基本出发点,将溶质在中空纤维管内的传质步骤分解为流动液膜与液滴之间传质、滴内传质和滴外传质3个步骤。鉴于壳程非理想流动的复杂性,同时采用理论分析和实验检验两种方法,确定了适用于本文的壳程传质关联式。在中空纤维管内,采用“表面更新扩展模型”描述液滴与流动液膜之间碰撞引起的传质强化现象;采用Higbie溶质渗透模型计算滴外传质系数。HFRLM传质过程的模型化研究,有助于其传质机理的深入分析,对HFRLM技术的放大设计以及工业化应用具有一定的指导意义。 采用示踪实验讨论了HFRLM的稳定性问题,结果表明HFRLM稳定性良好,泄漏率基本低于0.01%。以传质模型为指导,系统地研究了各种体系(如Cr(Ⅵ)、Cu(Ⅱ)、青霉素)在HFRLM过程中的传质行为。从传质阻力和传质推动力两个方面,分析了液膜过程的传质机理。萃取、反萃分配系数在液膜传质过程中具有重要地位,mm'不仅影响传质的类型、速率,甚至决定了传质过程能否发生。混合方式极大地影响着HFRLM过程中各分传质阻力对总阻力的贡献,其对传质速率的影响巨大。 采用HFRLM技术处理含铬废水,具有处理速度快、效果好等优点,去处率高达99.8%,废水处理后Cr(Ⅵ)含量低于0.5 mg·L~(-1),满足国家排放标准。HFRLM技术在废水处理过程无二次污染产生,浓缩后废水可回收使用,是实现电镀废水闭路循环的有效手段之一。中空纤维更新液膜技术经济、环境效益显著,在电镀含铬废水处理方面有广阔的应用前景。


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