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金属有机络合物C_6Me_6Ru(0)C_6Me_6的合成及催化性能研究

汤城  
【摘要】: 本文简述了各类金属有机催化剂的合成及应用概况,介绍了C6Me6Ru(0)C6Me6的相关研究背景。基于钌的催化剂目前研究十分广泛,但对钌芳烃络合物催化芳烃加氢的研究却很少报道,特别是对零价的钌芳烃络合物。本文以RuCl3为原料合成了C6Me6Ru(0)C6Me6,总收率达到37%,比E. O. Fischer工艺收率提高了一倍。此工艺已经申请了发明专利。 实验结果表明,金属有机络合物C6Me6Ru(0)C6Me6具有均相催化苯加氢的性能,在80℃,氢压为10atm时,催化苯加氢的TOF值(每摩尔催化剂在单位时间内催化底物的物质的量)能达到338h-1。此外,C6Me6Ru(0)C6Me6还具有催化苯部分加氢生成环己烯的性能,当苯的转化率为5%时,环己烯的选择性为10.8%。由于环己烯具有较高的附加值,络合物在选择性催化加氢方面具有较好的应用前景。此外C6Me6Ru(0)C6Me6对其他一些芳烃化合物也具有很好的催化加氢效果。由于空间位阻效应大于给电子效应,甲苯催化加氢速率明显低于苯,而且随着芳环上取代基的增大,空间位阻逐渐加大,其催化加氢速率依次下降。C6Me6Ru(0)C6Me6催化甲苯、对二甲苯、乙基苯加氢的TOF值分别为87h-1、64h-1、59h-1。除了芳烃环可被催化加氢外,链烯烃也可被催化加氢。苯乙烯催化加氢产物在其转化率达到45.4%时,只有乙基苯生成,未检测到乙基环己烷的产生,其TOF值高达227h-1。不仅如此,金属有机络合物C6Me6Ru(0)C6Me6还可用于有机合成领域,均相催化芳烃及其衍生物加氢。


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