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活性炭材料的电化学性能及储能性能研究

丰震河  
【摘要】: 活性炭微球是作为新型的炭材料,由于具有高的比表面积和发达的孔结构,在超级电容器电极、气体存储、气体分离、催化反应等方面具有巨大的应用潜力。本文采用一种新的制备工艺制备了高比表面积的活性炭微球和具有类石墨微晶结构的活性炭,并研究了其电化学性能和储能性能。主要研究内容如下: 1.本论文首次在中温煤沥青混合二氧化硅粉末为原料,采用KOH化学活化法制备了不同比表面积和孔径分布的活性炭微球。系统考察了预氧化温度、活化温度和活化剂配比对活性炭结构的影响。在360℃预氧化,500℃碳化,800℃活化,活性剂与原料配比为7:1的条件下制备的活性炭微球具有3537 m2g-1的比表面积,平均孔径为2.89 nm,孔容为2.56cm3g-1,中孔孔容可达1.53 cm3g-1,上述性能高于文献中的报导。 2.采用恒流充放电以及伏安循环法考察了不同条件下所制备的活性炭微球作为双电层电容器电极在1MEt4NBF4/PC电解液中的电化学性能。结果表明:活化温度为800℃,KOH:C=7:1时所制备的活性炭在0.35mAcm-2时,比容量最大,最大比容量为191 Fg-1,在7mAcm-2时,比容量为145 Fg-1,显示出较佳的大电流保持率。通过研究DFT比表面积与比容量得知,1-2nm的微孔对比电容的贡献略大于2nm以上的中孔的贡献。 3.为了讨论超级电容器的储能机理,采用KOH活化初生泡沫炭和炭微球制备纳米微晶炭,研究了原料的碳化和活化温度以及活性剂配比对其结构和电容性能的影响,结果表明:适当的碳化、活化温度与活性剂含量能够实现对纳米微晶炭孔结构和微晶结构的调控,经过活化后微晶炭样品,内部含有大量较完整的类石墨晶,微晶炭依靠电解质离子嵌入类石墨晶层间存储能量;通过600℃碳化,800℃活化炭微球制备出比表面积3995m2g-1,平均孔径为1.90nm,孔容为1.90cm3g-1的微孔活性炭;微晶炭电极超级电容器在面积比电容量上是活性炭基超级电容器的10-100倍,具有更大的体积比电容。活化后的微晶炭样品能在3.5V的工作电压下进行长期稳定的充放电循环,具有耐高电压工作性能。 4.利用实验和分子模拟相结合的方法研究了活性炭微球的储能性能。利用IGA-003型重力分析仪测试了氢气、甲烷和二氧化碳在0-18bar和不同温度下在活性炭微球内的吸附。发现在77K和18 bar时,氢气在样品中的吸附量可达5.95wt%;在298K和18bar时,二氧化碳在样品中的吸附量为909mgg-1,以上的吸附结果得到了英国Hiden公司的验证;在298K和18bar时,甲烷在样品中的吸附量最高为15.23Wt%。利用巨正则系综Monte Carlo方法计算得到了样品的孔径分布。在此基础上,计算了甲烷和二氧化碳在0-18 bar压力下的吸附,计算结果与实验数据吻合很好。同时我们预测了甲烷和二氧化碳在高压下的吸附。在298K和80bar下,甲烷在样品中的吸附量可以达到33 wt%;在298K和100bar下,二氧化碳在样品中的吸附量可以达到1064 mgg-1。研究表明,该材料储存二氧化碳,高于通常的碳材料。


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