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低浓度CO和甲苯催化燃烧消除催化剂制备及反应性能研究

赵福真  
【摘要】: 石油化工企业的一些催化反应过程的尾气排放和机动车的尾气排放已引起了一系列的环境问题,对人类的健康造成了极大的危害,其中,CO和可挥发性有机废气(VOCs)是污染物之一。发达国家都制定了严格的排放标准来控制CO和VOCs的排放。催化燃烧技术对于改善燃烧过程,降低反应温度,抑制有毒有害物质的形成等方面有着明显的优势,成为废气处理的重要手段。介孔材料SBA-15具有较大的比表面积、规则的孔道结构,有望成为催化燃烧高效催化剂的新型载体。与传统的颗粒状催化剂相比,整体式催化剂具有床层压降低、反应物径向分布均匀和传递特性好等特点,对于具有较大空速和强吸热、放热的反应具有很好的应用前景。 本文以低浓度CO和甲苯催化消除为研究对象,制备了多个系列的新型催化剂,研究了催化剂的结构和性能。对于CO催化氧化反应,以Cu、Ce为活性组分,SiO2和SBA-15为载体制备了CuxCe1-xO2-x/SiO2和CuxCe1-xO2-x/SBA-15负载型催化剂;同时以CuxCe1-xO2-x/SBA-15为活性浆料,FeCrAl金属薄片和堇青石蜂窝陶瓷为基体,制备了CuxCe1-xO2-x/SBA-15/FeCrAl和CuxCe1-xO2-x/SBA-15/堇青石新型整体式催化剂,评价了催化剂的性能,测定了催化剂的反应活化能。对于甲苯催化燃烧消除,制备了CuxCo1-x/SBA-15负载型催化剂和CuxCo1-x/Al2O3/FeCrAl、CuxCo1-x/Al2O3/堇青石新型整体式催化剂,评价了催化剂的性能。并且利用XRD、N2-吸脱附、HRTEM、XPS、SEM和H2-TPR等表征手段,对所有催化剂的结构进行了表征,深入研究了催化剂的结构和性能的关系。主要研究结果如下: 在CuxCe1-xO2-x/SiO2系列催化剂中,25%Cu0.5Ce0.501.5/SiO2催化剂具有最好的CO催化氧化活性,当空速为34,000h-1时,在169℃时CO可以完全氧化;对于Cu、Ce摩尔比为1:1的催化剂,当Cu0.5Ce0.5O1.5含量较低时,催化剂的物相主要是CuO-CeO2固溶体,含量比较大时还出现了CuO物相;对于不同Cu、Ce摩尔比的催化剂,Cu摩尔含量较高时主要是CuO物相,Cu摩尔含量较低时主要是CuO-CeO2固溶体和CeO2物相。 在CuxCe1-xO2-x/SBA-15系列催化剂中,30%Cu0.5Ce0.5O1.5/SBA-15催化剂活性最好,在48,000h-1空速下,在156℃时CO可以实现完全氧化,其活化能为70.6 kJ/mol;对于Cu、Ce摩尔比为1:1的催化剂,当Cuo.5Ce0.5O1.5含量≤10%时,催化剂的物相主要是CuO-CeO2固溶体,含量高时还出现了CuO物相;对于不同Cu、Ce摩尔比的催化剂,Cu摩尔含量比较高时,主要是CuO物相,Cu摩尔含量较低时主要是CuO-CeO2固溶体和CeO2物相。 在CuxCe1-xO2-x/SBA-15/FeCrAl整体式催化剂中,50%Cu0.5Ce0.501.5/SBA-15/FeCrAl催化剂表现出最好的活性,在空速为36,000ml/(g·h)时,在142℃时CO可以完全消除;当Cu、Ce摩尔比例为1:1,Cu0.5Ce0.5O1.5含量≥40%时,整体式催化剂上可以测到CuO物相;50%Cu0.7Ce0.3O1.3/SBA-15/FeCrAl催化剂具有很好的稳定性,在经过1306h的稳定性测试后,仍然表现出很好的CO催化氧化活性。 在CuxCe1-xO2-x/SBA-15/堇青石整体式催化剂中,50%Cu0.5Ce0.5O1.5/SBA-15/堇青石催化剂具有最好的催化活性,当气体空速为33,000ml/(g·h)时,CO可以在120℃完全转化;当Cu、Ce摩尔比例为1:1,Cu0.5Ce0.5O1.5含量≥40%时,整体式催化剂上可以测到CuO物相。 在CuxCo1-x/SBA-15系列催化剂中,40%Cu0.25Co0.75/SBA-15催化剂活性最好,甲苯在285℃可完全转化;结构研究表明,催化剂仍然具有SBA-15的介孔结构,但其比表面积、孔容和孔径相对于SBA-15都有所下降;催化剂中Cu含量较低时存在Cu-Co-O固溶体,Cu含量较高时会形成CuO物相。 在CuxCo1-x/Al2O3/FeCrAl整体式催化剂中,Cu0.5Co0.5/A12O3/FeCrAl具有最好的活性,在56,380ml/g·h空速下,可以在357℃完全燃烧消除甲苯。XPS结果表明,整体式催化剂表面同时存在着Co2+和Co3+,而Cu主要以Cu2+物种存在;Cu的含量可以改变Co的氧化还原性,对催化剂的活性有一定的影响。 在CuxCo1-x/Al2O3/堇青石整体式催化剂中,活性最好的Cu0.5Co0.5/Al2O3/堇青石催化剂在56,380ml/g·h空速下,可以在315℃使甲苯完全燃烧。当x=0-0.5时,催化剂上只能测到堇青石的特征峰;在x0.5时,催化剂上出现了CuO的特征峰。


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