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3,5-DNBA和m-NBA在超临界CO_2中溶解度研究

余湘芸  
【摘要】: 超临界流体技术作为一种洁净和高效的绿色化学过程,具有广泛的应用范围。随着该技术在诸多领域的应用,关于超临界流体应用的基础理论研究变得更加重要,尤其是对超临界流体的相平衡研究。固体溶质在超临界CO2中的溶解度研究是相平衡研究中的一个重要分支,目前,能够获得的固体物质的溶解度数据仍然很有限,尤其是固体混合物在超临界CO2中的溶解度数据。本文选择3,5-二硝基苯甲酸(3,5-DNBA)和3-硝基苯甲酸(m-NBA)两种固体溶质,测定了其单一和混合时在超临界CO2中的溶解度。论文主要的研究工作如下: 本研究继续了本实验室对于超临界流体溶解度的研究,通过溶解度的数据来考察不同的官能团对溶解度的影响,本文主要考察不同数目的硝基官能团对于溶质溶解度的影响。 在实验测定方面,本文测定了3,5-二硝基苯甲酸和3-硝基苯甲酸两种固体溶质在超临界CO2中的溶解度。实验测定的物系包括:3,5-二硝基苯甲酸、3-硝基苯甲酸、3,5-二硝基苯甲酸+夹带剂、3-硝基苯甲酸+夹带剂,3,5-二硝基苯甲酸+3-硝基苯甲酸(等质量混合)、3,5-二硝基苯甲酸+3-硝基苯甲酸(等质量混合)+夹带剂。实验中用到的夹带剂有:乙醇、乙酸乙酯、乙二醇、正丙醇。实验的温度条件为:308-328 K,压力条件为10-21MPa。实验总共测定了145组溶解度数据,丰富了基础数据库。 在理论分析方面,本研究通过实验数据主要分析温度、压力和夹带剂对于溶质溶解度的影响。重点分析了夹带剂的影响,通过变化夹带剂的浓度、种类、操作条件等多个影响因素,分析了夹带剂的作用机理。同时,对比了单一溶质和混合物溶解度的差别,分析了混合物系中一种溶质对于另外一种溶质溶解度的影响。通过分析物质的极性和结构特征诠释了这一差别。 在模型拟合方面,本研究通过经验模型对实验数据进行了回归分析,还对K-J经验模型进行了修正,使得模型更加精确,用470个文献数据点验证了修正的K-J模型,结果表明此修正模型计算精度较高,平均误差AARD%为4.82%。在前人研究的基础上,继续对RMCIs法进行研究,定义了新的原子点价,并与密度基准模型结合通过回归文献数据对各阶指数进行了选择,并用新的RMCIs法对本次实验的数据进行了关联,关联结果比较满意。


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