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基于羟基氧化锆的电促吸附除氟复合电极的研究

杨硕  
【摘要】: 据资料报道,我国存在很多的高氟地区,在这些地区氟污染已经成为饮水安全隐患。尽管目前的除氟技术有一定的成效,但也存在较多的限制和缺陷,因此,有必要进一步研究和推广行之有效、经济合理的饮水除氟技术。 本文主要将高效氟离子吸附剂技术和电化学促进氟离子迁移两种技术进行组合,开发出一种既对氟离子具有高吸附性能,同时具有导电性的复合颗粒电极,将其应用在三维电极反应器当中。 本文采用共沉淀法制备用于除氟的羟基氧化锆粉末吸附剂,对该材料的制备工艺和氟吸附效果进行了系统研究与评价,并综合利用SEM、XRD、BET和光谱技术对吸附前后该粉末吸附剂的表面特征进行解析,初步探讨氟离子的吸附机理。取得的主要成果:优选制备工艺参数是碱的滴加速度为2ml-min-1,沉淀终点pH值7.0,烘干时间72h和焙烧温度低于100℃;羟基氧化锆粉末最佳氟吸附pH范围在4.0左右,pH=4.0时Freundlich最大吸附量高达160mg·g-1, pH=7.0时Freundlich最大吸附量70mg·g-1,对氟离子具有高效吸附能力。地下水中常见阴离子如硫酸离子、硝酸离子、氯离子等对氟吸附影响很小,磷酸根,砷酸根和腐殖酸与氟离子存在竞争吸附的关系;羟基氧化锆表征结果表明,它是无定形结构、较大的比表面积(138m2·g-1),孔径主要分布在2-10nm左右,中孔较多。基于FTIR和XPS的研究结果表明粉末吸附剂除氟机理主要是表面羟基与水中氟离子的置换作用。 本文还研究将羟基氧化锆粉末混入导电材料石墨,并添加粘结剂的方法制成复合颗粒电极。从筛选吸附剂和电极材料双重角度出发,选择最佳的成型工艺,同时对己制备好的颗粒电极进行静态和动态的系统评价,及表面性质的分析。取得的主要成果包括复合颗粒电极的最佳成型工艺,成型的颗粒电极吸附的动力学和热力学过程均与粉末羟基氧化锆相似,吸附量比粉末材料大幅下降,但仍高于活性氧化铝等材料;制备成型后的颗粒比表面积和孔容孔径分布并未发生较大的变化,具有较大的比表面积和发达的中孔结构。 还通过电化学方法评价不同成型工艺的复合颗粒电极,考察其比电容,电阻和充放电性能,进一步确定成型工艺和颗粒电极的电容性和导电性。结果表明研制的复合颗粒电极比电容为0.00401F·g-1,内阻较小,可多次充放电。


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