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水中硝酸盐氮复合催化还原无害化的原理和技术研究

高建峰  
【摘要】:目前许多国家的地表水和地下水中硝酸盐污染日益恶化,硝酸盐能导致婴幼儿患上高铁血红蛋白症,因而已经引起人们普遍的关注。处理含硝酸盐废水的先进技术主要有生物反硝化和利用贵金属选择性催化脱氮。生物反硝化法处理后的水中存在细菌及其代谢产物,增加后期氯气处理用量并生成有毒氯化物,而且周期较长,老化的淤泥可能导致亚硝酸盐的形成。催化还原硝酸盐技术可在常温常压条件下进行,被认为是一项有发展前景的脱除硝酸盐工艺。 1. 本研究利用自制的超深度脱硅剂(HG 脱硅剂)将山西铝厂生产的母液进行精制,使偏铝酸钠母液中硅铝比(母液SiO_2 与Al_2O_3 的质量分数之比)和铁铝比(母液Fe_2O_3 与Al_2O_3的质量分数之比)稳定达到万分之一以下;用氨气作为循环介质,采用缓冲溶液沉淀法,制得的粉末状拟薄水铝石的比表面积达到300 m~2/g 以上,孔容达到0.7ml/g 左右;产品再经自制的高效脱钠剂(I 号和II号脱钠剂)处理,使其杂质钠的质量分数降低到0.005 %以下;产品各项性能达到了德国用有机醇铝法生产的SB 粉的技术指标。 2. 通过双浸渍方法得到的负载性催化剂可以有效去除NO2-,金属Pt对还原NO2-的活性最高,但产生NH4+较多(选择性较差);载体不同,催化剂的活性和选择性有很大差别,同时考虑催化活性和选择性时载体γ-Al2O3应是比较理想的。Pd/γ-Al_2O_3表现出良好的催化活性和选择性,因此,是比较理想的催化剂 3. 以自制的高纯γ—氧化铝为载体,采用双浸渍法制备了不同比例的Pd-Cu /高纯γ—氧化铝负载催化剂,将其运用于催化脱除硝酸盐,在间歇式反应器中,利用Pd-Cu/高纯γ—氧化铝催化剂直接处理含硝酸盐废水,脱除其中的硝酸盐,实验表明,利用复合的不同比例Pd-Cu/高纯γ—氧化铝催化剂,以及在Pd/Cu催化剂中增加微量Pt(2%,以Pd计),同时用甲酸为pH调节剂,更有利于硝酸根转化为亚硝酸根,使反应加快,在40min内可达到脱除硝酸根的目的,总氮的脱除率可达95%左右;同时,催化剂的活性和选择性均有提高。 4. 通过实验发现,分子筛经过TiO_2(锐钛型)改性后,作为载体制备的Pd-Cu /TiO_2/分子筛,对选择催化还原硝酸盐氮有较好的催化选择性。 5. 利用离子交换树脂负载催化剂处理离子交换树脂再生的含硝酸盐氮废水,并且处理效果非常好,活性和选择性均非常高。 6.Cu-Pd/H103吸附树脂催化还原硝酸盐废水取得很好的结果,活性和选择性大大提高,40分钟内能把含100~200mg/L硝酸根的废水完全处理,并且,生成很少的NH4+离子。同时,利用该催化剂可以处理较高浓度的硝酸根的废水,但不遵守一级反应的规律。实验又证明温度升高不利于催化还原反应。 7. 控制好反应溶液的pH值后,利用Pd-Cu/离子吸附树脂与Pd-Cu/Al2O3陶瓷复合膜设计的复合膜反应器处理含硝酸盐氮废水的效果良好,有效实现气、液、固三相接触的良好接触,达到连续处理的目的,对提高催化剂活性和选择性将具有重要的意义 8. 初步研究了利用棉纤维和二氯乙烷、环氧氯丙烷为原料的新的合成阴离子交换纤维的工艺,研究了其最佳反应条件和交换容量、对NO3-选择性、交换速率和再生等性能。 这是一项有效、实用的催化还原技术,尤其适用于小型水厂以及没有统一供水系统而是自家开采地下水作为饮用水源的农村地区。


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