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温敏性、pH响应性多孔水凝胶的合成及在催化反应中的应用

王瑶  
【摘要】: 概括地介绍了水凝胶的合成、性质及应用。 合成了具有多孔结构的聚(N-异丙基丙烯酰胺)-CO-聚[2-甲基丙烯酸3-(N,N'-二乙酸胺)-2-羟基丙基酯](PNIPAM-co-PMACHE)水凝胶,这种水凝胶含有热敏性的PNIPAM链段和具有两性pH响应性及螯合性的PMACHE链段。研究表明PNIPAM-co-PMACHE水凝胶具有温敏性,体积相转变温度(VPTT)为32℃。此外,该凝胶还具有pH响应性,由于pH敏感单元PMACHE具有两性离子特性,因此PNIPAM-co-PMACHE水凝胶仅在一定pH范围内处于溶胀状态。收缩动力学研究表明在较高的温度下,尤其是在酸性或碱性条件下,水凝胶具有更快的响应速率。此外PNIPAM-co-PMACHE水凝胶的多孔结构,凝胶中配位能力较强的IDA,使得水凝胶可以用于有机催化反应中。 将PNIPAM-co-PMACHE水凝胶固载Pd催化剂用于催化C-C偶联反应。PNIPAM-co-PMACHE水凝胶中进行的有机反应的三个优点:(1)水凝胶中有机反应能够加速进行。智能水凝胶可逆的收缩/溶胀使反应物和Pd催化剂均能在PNIPAM-co-PMACHE凝胶中高度富集,这也是有机反应表现出高效的原因所在。(2)由于反应物本身就能够包囊在水凝胶三维网络中,水凝胶中的有机反应不需要另外加入表面活性剂或助溶剂。(3)水凝胶固载的Pd催化剂易于回收和再利用。由于PNIPAM-co-PMACHE水凝胶可以可逆的收缩/溶胀,所以无论是固定其中的Pd催化剂还是水凝胶本身都容易回收及再利用。 还将PNIPAM-co-PMACHE水凝胶用于制备尺寸可控的Au纳米粒子并用于催化分子氧氧化醇。PNIPAM-co-PMACHE水凝胶是一个制备纳米粒子的优良模版,以Au~(3+)前驱,通过调节还原剂的种类和用量,在PNIPAM-co-PMACHE水凝胶中合成了不同粒径的Au纳米粒子(2.6~6.3nm)。得到的水凝胶/Au纳米粒子复合物具有温敏性质,可以可逆地收缩/溶胀。此外,在可逆的收缩/溶胀过程中Au纳米粒子能够稳定存在,没有聚集现象发生。将水凝胶/Au纳米粒子的复合物用于催化醇氧化发现,Au纳米粒子的催化活性强烈依赖Au纳米粒子的粒径。2.6nm的Au纳米催化剂在催化醇氧化中表现出了较高的活性,这种高催化活性部分归功于反应物在凝胶中的浓缩,另一部分可能归功于PNIPAM链段对醇分子的活化作用。此外,水凝胶/Au纳米粒子的复合物也可以通过可逆的收缩/溶胀实现回收再利用。


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