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全氟化合物在污水处理厂中的归趋研究

张宪忠  
【摘要】: 全氟化合物(perfluorinated compounds, PFCs)具有独特的表面活性,被广泛应用于工业和消费品中。这类物质在全球范围内的普遍分布已经引起了广泛的关注。污水处理厂出水已经认为是水环境中PFCs的重要来源。但目前针对中国污水处理厂中PFCs的浓度水平和变化规律的相关报道较少。 本文建立了典型PFCs,全氟磺酸及全氟羧酸的高效液相色谱-串联质谱仪器分析方法以及污水中PFCs的固相萃取前处理方法和污泥中PFCs的甲醇中性提取方法,方法的检出限和回收率达到了分析环境样品的要求。 分别调查了天津市、沈阳市以及阜新市主要城市及工业污水处理厂中PFCs的浓度及消长规律。在天津8个污水处理厂,进水中全氟辛酸(PFOA)和全氟辛磺酸(PFOS)含量最高,浓度范围分别在20.02-170.46 ng/L和2.04-124.68 ng/L之间,PFOA浓度与国外报道值相当,但PFOS值低于国外文献值。污水中短链全氟羧酸浓度大于长链羧酸浓度,且偶数碳链的羧酸浓度大于奇数碳链。主城区污水中PFCs浓度高于县市区,工业污水处理厂浓度低于城市污水处理厂。各物质在污水处理厂内没有统一的浓度消长规律。但是,一些物质,特别是PFOA经过污水处理不能得到有效的去除,在某些污水处理厂,由于前体物质的降解,PFOA在出水中的浓度反而高于进水浓度。 污泥中PFOS含量最高,浓度范围在41.53-168.84 ng/g之间,其次是PFOA,范围在11.98-68.23 ng/g之间。碳链长度越长,越易分配到污泥相中;相比于全氟羧酸,全氟磺酸更倾向于分配到污泥相中。 沈阳污水处理厂进出水中PFOA浓度最高,与天津市污水处理厂浓度相当;全氟戊酸(PFPeA)浓度仅次于PFOA,范围在14.87-61.84 ng/L之间,长链羧酸的浓度小于天津污水处理厂。PFOA是污泥中主要的全氟化合物,浓度范围在20.96-62.29 ng/g之间,PFOS浓度在未检出到9.16 ng/g之间,远低于PFOA浓度值,该规律与天津及文献报道规律相反。 阜新污水处理厂中各物质的浓度高于沈阳市污水处理厂,PFOA进出水浓度分别为76.89和36.49 ng/L, PFOS进出水浓度分别为64.07和50.41 ng/L, PFOS浓度远高于沈阳和天津污水处理厂的值。这可能与阜新地区建有氟化学工业园有关。 对天津经济技术开发区污水处理厂进行了连续监测,并对各处理单元进出水分别进行了监测。进水中PFOS的质量为14358.9 mg/d,占进水中总PFCs质量的绝大部分。PFOA的质量为1225.6 mg/d,小于PFOS的量;沉砂池对PFCs的质量改变不明显;曝气水中全氟羧酸的质量明显增加,而全氟磺酸则有所降低;污泥中PFCs的质量范围在29.6-5272.1 mg/d,以PFOS和PFOA的质量最大,分别为5272.1和3032.1 mg/d。与文献报道值相当。 在九个月的调查时间内,污水处理厂进水中全氟羧酸浓度随季节变化不大,而PFOS在降雨量较多的季节浓度较高;各处理环节中目标物质浓度没有较大变化,污泥中PFCs的含量没有显著的季节性差异,没有受进水季节性变化的影响。 调查了天津两座再生水厂中PFCs的浓度水平及变化规律。两座再生水厂中主要PFCs不同,短链的PFBA、PFHxA是开发区再生水厂的主要PFCs,进水中浓度分别为19.58和19.47 ng/L, PFOA和PFOS是市内再生水厂水样中主要的PFCs,浓度范围分别在6.77-24.89 ng/L和7.48-24.09 ng/L之间,沉淀池和连续微滤对PFCs没有明显去除效果,反渗透对PFCs的去除效果明显,加氯处理之后,大部分PFCs的浓度均有所升高。再生水厂出水中PFCs浓度水平与国外相比,处于较低水平。


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