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介质阻挡放电等离子体制备甲烷CO_2重整镍基催化剂

李艳  
【摘要】: 随着世界资源消耗和能源结构调整,天然气化学转化和利用已经成为世界各国的研究热点。天然气的主要成分是甲烷,目前甲烷转化制合成气主要有水蒸汽重整、部分氧化和二氧化碳重整三个途径。其中,水蒸汽重整是工业中使用的最主要方法。水蒸汽重整存在诸多问题,如生产能耗大,产物的CO/H_2比不利于后续化学品合成等。而甲烷CO_2重整有效地克服了这些不足,该反应同时利用CH4和CO_2两种温室气体且产物的CO/H_2比也非常有利于甲醇和甲醛等化学品的合成。因此,甲烷CO_2重整反应的研究具有十分重要的意义。 在本论文的工作中,我们将介质阻挡放电(DBD)等离子体技术应用于甲烷CO_2重整催化剂的制备过程。实验表明使用介质阻挡放电等离子体法制备的Ni/MgO催化剂在甲烷CO_2反应中表现出比常规催化剂更好的活性,并能在700 ?C和750 ?C的反应温度下保持100 h的稳定性。TPO的结果表明等离子体处理能大大减少Ni/MgO催化剂在反应过程中的积碳量,有效地抑制惰性积碳的形成。通过分别对介质阻挡放电等离子体法和常规方法制备的催化剂的表征,我们发现介质阻挡放电等离子体处理对负载催化剂的形貌结构和性质都有明显的影响。TPR的表征结果显示等离子体法制备的催化剂中Ni颗粒与MgO载体的相互作用显著增强。等离子体法制备的Ni/MgO催化剂中Ni颗粒具有更小的平均粒径,通常呈半球状与载体紧密结合,具有较大的金属-载体接触面积。这些特征不但有利于提高催化剂的反应活性,同时也能有效提高催化剂的抗积碳和抗烧结能力。


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