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HZSM-5和Y型分子筛催化正十二烷超临界裂解研究

汪然明  
【摘要】:利用碳氢燃料的物理和化学热沉对高超音速飞行器的发动机等高温部件进行冷却是目前最可行的方法。吸热型碳氢燃料,由于可以提供充足的吸热能力,且储存使用方便,燃烧性能好,因而受到广泛的关注。 吸热型碳氢燃料的吸热过程包括热裂解、催化脱氢和催化裂解,其中最具有应用潜力的是催化裂解反应。本论文选用四种不同硅铝比的HZSM-5和三种Y型分子筛作为催化剂,在固定床反应器上对正十二烷进行了超临界催化裂解和积碳系统研究。 反应温度越高,催化剂的活性越强,但失活速率越大,积碳也越多;气液相产物中小分子产物、烯烃及芳烃也随反应温度的升高而增加。随着反应时间的延长,催化剂活性逐渐下降,积碳量逐渐增大,但活性下降的速率和积碳生长的速率都逐渐降低,最终趋于稳定,说明超临界流体对积碳有一定的萃取作用;另外,随着反应时间的延长,除个别产物外,收率均呈减少的趋势,芳烃类产物收率降幅明显。 对HZSM-5而言,硅铝比越大,初活性越低,但活性下降得慢,最终稳定时的活性随硅铝比增大而增大;积炭量随硅铝比的增大而减小。且随硅铝比的增大,气相产物中烯烃含量越高,液相产物中小分子烯烃、烷烃的收率增大,芳烃的收率显著下降。对Y型分子筛而言,各样品的活性、失活特性及气液相产物分布均差别不大。 比较HZSM-5和Y型分子筛的反应结果发现:各类型Y分子筛的活性、抗失活能力均远不及HZSM-5,积碳量也远高于HZSM-5;Y型分子筛反应后的产物中,长链烷烃物种显著增多,且支链个数也有所增加,芳烃物种下降,烯烃物种也很少。 经对实验数据的回归发现:对同一反应温度而言(例如400℃),140H的失活速率常数约为25H的58%,积碳速率常数约为25H的38%。对同一催化剂样品而言(例如140H),400℃的失活速率常数约为450℃的66%。


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