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类水滑石制备的铜基催化剂甘油氢解合成1,2-丙二醇的研究

杨娟  
【摘要】: 采用共沉淀法制备了一系列Cu-Zn-Al和Cu-Mg-Al类水滑石化合物,经焙烧和还原后制备得到铜基催化剂。采用H_2-TPR、XRD、H_2-TPD、N_2-吸附、NH_3-TPD、CO_2-TPD及活性评价等方法,考察了M~(2+)种类、M~(2+)/Al(3+)与Cu含量对催化剂结构和甘油氢解反应性能的影响。 结果表明,类水滑石化合物经450℃焙烧后层状结构消失。除了以ZnO为主要物相的Cu(1)Zn(2)Al(1)氧化物外,Cu物种高度分散于其他氧化物中。铜基催化剂由氧化物经270℃还原制备而得。 与Cu-Mg-Al催化剂相比,Cu-Zn-Al催化剂表面具有较大氢吸附量,这与Zn物种参与H2吸附有关。随着氧化铝含量提高,催化剂的比表面及表面酸量增多。与Cu-Zn-Al催化剂相比,Cu-Mg-Al催化剂具有较多碱中心及较强碱性。在甘油氢解反应中,Cu(1)Zn(1)Al(4)催化剂的活性及1,2-丙二醇选择性优于Cu-Mg-Al催化剂,这与其具有较大的比表面、H2吸附量及酸量有关。碱性较强的Cu-Mg-Al催化剂对C-C键解离有促进作用,降低了1,2-丙二醇选择性,而乙二醇、甲醇及乙醇的选择性较高。此外,碱性中心还对反应物及产物的聚合反应有促进作用。 对于Cu-Zn-Al (M~(2+)/Al~(3+)= 1/2)催化剂,随着Cu含量的提高,催化剂中铜分散度降低、H_2的吸附量减小,催化剂活性先增加后降低。铜含量为18%的催化剂具有最高甘油氢解活性。


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