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大孔催化剂的制备及其对氢气中CO优先氧化性能的研究

顾春雷  
【摘要】:本文针对便携移动氢能源系统中一氧化碳净化问题,将孔道为几十微米的整体型氧化铝大孔材料与铜铈催化剂相结合,探索了铜铈催化剂的负载方法对催化剂性能的影响,发现与浸渍法和尿素燃烧法制备的催化剂相比,柠檬酸法制备的CuO-CeO_2/γ/α-Al_2O_3催化剂的活性更好。柠檬酸的对铜铈离子的络合作用促进了铜铈之间的协同作用,较多的铜进入到氧化铈的晶格。在模拟重整气气氛下,体积空速为1.5×10~4 h~(-1)时,最高CO转化率在163°C为99%。体积空速降低到1×10~4 h~(-1),在165°C出口CO浓度降低到10 ppm,显示CuO-CeO_2/γ/α-Al_2O_3催化剂作为小型CO净化反应器颇具应用前景。 一氧化碳优先氧化是放热反应,针对氧化物催化剂床层传热不佳,易于形成热点,从而影响CO的净化效果的问题,在孔道为百微米级的金属铜泡沫上负载铜铈催化剂。通过考察负载方法对CeO_2-Cu泡沫催化剂性能的影响发现:柠檬酸法制备的催化剂在模拟重整气条件下,体积空速为1×10~4 h~(-1)时,CO浓度可以降低到100 ppm以下。空速降低到7.5×103 h~(-1)时,在169~(-1)74°C之间,CO转化率达到99.9%。 采用粒子烧结法制备大孔整体铜载体,研究了铜铈催化剂在上述载体和铜泡沫上的负载方法,结果表明:大孔整体型铜载体具有与大孔氧化铝催化剂相似的,范围在几微米级到几十微米级的多级孔道结构,采用柠檬酸法负载铜铈催化剂,最佳负载条件为:大孔整体型铜载体在1.0 mol·L~(-1)的Ce(NO_3)_3和1.2 mol·L~(-1)柠檬酸溶液中浸渍6小时,500°C下焙烧0.5小时,共浸渍焙烧五次。该条件下制备的催化剂在模拟重整气氛下,空速为1×10~4 h~(-1)时,最高CO转化率超过99%。空速为6.0×103 h~(-1)时,温度范围为145~(-1)85°C,CO转化率为100%。对催化剂进行了表征发现:催化剂的结构为CuO-CeO_2/CuO-Cu。部分铜进入到氧化铈的晶格之中。催化剂的载体依旧以金属铜为主。与铜泡沫相比,由于载体的大孔结构,催化剂层与载体之间的粘附力得到提高。 为了考察内扩散对反应活性的影响,采用大孔树脂为模板,以硝酸铜为前驱物,经过焙烧氢气还原后得到大孔金属铜微球载体。大孔金属载体的粒径在100μm至250μm的范围内,表面和内部孔径集中在几百纳米到10μm之间。以大孔铜微球为载体,用柠檬酸法负载铜铈催化剂,用于CO优先氧化反应。催化性能测试结果为:空速为1×10~4 mL·g~(-1)·h~(-1),最高CO转化率升高到了99%(140~(-1)60°C)。20-60目铜球催化剂,存在着明显的内扩散的影响。


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