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低温固体氧化物燃料电池复合电解质与新型阴极材料研究

范梁栋  
【摘要】:能源危机和环境污染问题已经成为世界关注的话题。开发新型能源和发展高效能源利用系统是目前科学领域的研究热点。从短期看来,发展高效能源系统更具有潜力。固体氧化物燃料电池(SOFC)因其高效的能源转换效率、灵活的燃料选择和环境友好性受到重视。中、低温SOFC因在材料的选择、制备成本和操作稳定性的独特优势而成为该领域的研究重点。 本论文围绕低温SOFC的新型复合电解质材料钐掺杂氧化铈-(Li2/Na2)CO3 (SDC-Carbonate, SCC)及其新型阴极材料开展了相关研究: 1、首先采用柠檬酸-硝酸燃烧法(CN)、碳酸铵共沉淀法(CP)和固相反应法(SR)制备SCC前躯体--SDC粉末,考察SDC的物理化学性质对复合材料的电化学性能的影响。 2、采用干压-共烧结方法制备以SCC为电解质、Ni基材料为电极的SOFC单电池。考察SOFC单电池组件之间的化学、热兼容性和电池短时间操作稳定性,并利用电化学阻抗谱分析单电池的电化学性能和离子传导机理。 3、初步探索了具有K2NiF4型结构的Pr2Ni0.76Cu0.24O4+δ(PNCO)材料做SDC-碳酸盐(CN-SCC)复合电解质基单电池的阴极材料的可行性。 通过实验,得到下述结论; SDC粉末的材料物理化学性质(比表面、形貌和表面化学性质)对复合材料的电化学性能影响明显。其中采用柠檬酸燃烧法制备的SCC复合材料获得最好的离子电导率和电化学功率密度(550°C达到916.4mWcm-2),优异的电化学性能归结于SDC粉末与碳酸盐形成的独特界面结构。SCC与Ni基电极以及PNCO材料在H2/air条件下化学、热兼容性良好。电化学阻抗谱确认单电池的欧姆阻抗和极化阻抗都满足高电化学性能的要求。以CN-SCC为电解质、Ni基材料为电极的单电池在2h的短时间操作过程中性能稳定。极化阻抗谱测试证实复合电解质的离子导电方式与传统单相电解质的离子导电方式不同,并且为H+/O2-混合传导。借助空间电荷模型初步分析复合电解质的新型界面离子传导机理。使用PNCO电极材料的单电池也在600°C获得了647.0mWcm-2的电化学功率密度和短时间操作稳定性。


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