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纳米光催化剂的制备及其性能研究

史慧贤  
【摘要】:采用溶胶-凝胶法制备了双稀土元素、稀土和杂多酸、以及稀土、杂多酸和分子筛多组分共掺杂改性的纳米TiO_2光催化剂:La-Y/TiO_2、La-Eu/TiO_2、La-PWA/TiO_2、Ce-PMoA/TiO_2、ZLW-TiO_2和ZPMo-TiO_2纳米光催化剂。表征了光催化剂的晶体结构、形貌、比表面积和孔径分布、表面形态、光吸收能力等性质。以亚甲基蓝(MB)的降解为探针反应,研究了催化剂晶型、离子掺杂量、MB溶液的pH值对MB光催化降解过程的影响。分析光催化剂结构和表面性质与其吸附和光活性之间的关系。 (1)所制得的催化剂为锐钛矿型TiO_2,晶粒尺寸较小,稀土离子的掺杂使TiO_2晶型发生膨胀和畸变,提高了光催化剂的稳定性,有效抑制了TiO_2在高温下的晶相转变。经掺杂改性后TiO_2的光吸收能力增强,吸光波长向可见光区移动。改性后催化剂的比表面积增大,尤其是多组分催化剂ZLW-TiO_2和ZPMo-TiO_2的比表面积是纯TiO_2的5倍。 (2)进行了一系列光催化降解MB实验。与纯TiO_2相比,La-Y/TiO_2、La-Eu/TiO_2、La-PWA/TiO_2、Ce-PMoA/TiO_2、ZLW-TiO_2和ZPMo-TiO_2的光催化活性明显增强。La-PWA/TiO_2、Ce-PMoA/TiO_2、ZLW-TiO_2和ZPMo-TiO_2的等温吸附实验表明,MB在催化剂表面的吸附符合Langmiur吸附等温式,且其光催化降解MB的速率常数增大。 通过离子吸附法和化学合成法制备了Fe-Al-silicate和PG-Fe光催化剂,对其结构进行表征,通过光催化羟基化苯酚实验来评价其光催化活性,两种催化剂的光催化活性和选择性均较好。 (1) Fe-Al-silicate具有类方石英晶型,比表面积较大,有强的吸收紫外光能力。PG-Fe在紫外区和可见区均有较强的吸光能力。 (2)以Fe-Al-silicate和PG-Fe为光催化剂,考察了各种影响因素对光催化羟基化苯酚反应的影响。在优化实验条件下,Fe-Al-silicate光催化羟基化苯酚的转化率、邻苯二酚和对苯二酚收率、选择性分别为64.9%、39.3%、22.3%和95%。PG-Fe光催化羟基化苯酚的转化率、邻苯二酚和对苯二酚收率、选择性分别为87.8%、37%、27.4%和73.3%。 (3)推测了两种催化剂的光催化机理。Fe-Al-silicate和PG-Fe受紫外光辐射时,反应体系中生成?OH,?OH和苯酚发生反应生成邻苯二酚和对苯二酚。


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