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富氢条件下CO优先氧化高效纳米金催化剂的研究

涂云宝  
【摘要】:本文采用共沉淀法制备出了MnO_x-CeO_2复合氧化物载体(Mn/Ce=1:1),用沉积-沉淀法制备了相应的负载金催化剂Au/MnO_x-CeO_2。作为一个新颖、简便的制备技术,超声辅助预处理被用于纳米Au/MnO_x-CeO_2催化剂的制备过程,目的是提高催化剂的CO PROX反应性能。首先考察了载体超声预处理对Au/MnO_x-CeO_2催化剂结构和CO PROX性能的影响;其次重点考察了在超声辅助的沉积-沉淀法中,催化剂的制备参数如Au合成溶液pH值(7.0–11.0)、Au负载量(0.5–5.0 wt.%)、催化剂焙烧温度(150–350℃)和载体超声分散时间(0–30 min)对Au/MnO_x-CeO_2样品PROX性能的影响;最后考察了Pt的添加对Au/MnO_x-CeO_2催化剂PROX性能的影响。 对MnO_x-CeO_2载体的超声预处理显著提高了Au/MnO_x-CeO_2的催化活性,120℃时的CO转化率提高了24%;同时,O_2至CO_2的选择性在整个考察温度范围内得到了很大提高,尤其在80-120℃范围内,选择性提高了15-21%。在用超声辅助沉积-沉淀法制备MnO_x-CeO_2复合氧化物负载Au催化剂中,Au合成溶液pH=10.0、Au负载量w=1.0 wt%、催化剂的焙烧温度t=250℃和载体超声分散时间T=5 min条件下制备的Au(1.0)/MnO_x-CeO_2-10.0-250-5催化剂具有最好的PROX性能,不仅在反应温度120℃显示了最好的CO转化率90.9%,而且在质子交换膜燃料电池的工作温度区间(80~120℃)也显示了最好的O_2至CO_2选择性。同时该催化剂120℃的PROX性能在100 h的测试内没有出现下降,具有较好的活性稳定性。Pt的添加在一定程度上提高了Au/MnO_x-CeO_2的PROX催化性能,尤其是CO转化率,在100℃时达到了100%。 运用BET、XRD、TEM、SEM、XPS、UV-vis DRS和H_2-TPR等对催化剂的结构与形貌进行了表征。HR-TEM、XRD和UV-vis DRS结果表明,超声主要打碎了催化剂的片状结构;XRD、TEM和XPS结果一致表明,超声的Au(1.0)/MnO_x-CeO_2-10.0-250-5催化剂具有最高的Au颗粒分散度和最多的表面吸附氧,这些促进了CO的氧化;XPS和H_2-TPR结果表明,催化剂Au(1.0)/MnO_x-CeO_2-10.0-250-5中存在较强的金-载体相互作用,降低了催化剂对H_2的解离能力,有效抑制了氢溢流效应的发生,导致该催化剂具有最高的O_2至CO_2选择性;对于添加Pt的催化剂,XRD、SEM和H_2-TPR结果显示,催化剂在引入Pt后,形成了一种新的金属物相,改变了催化剂的结构形貌和氧化还原行为,使双贵金属催化剂具有更好的PROX反应性能。


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