收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

功能化SBA-15分子筛催化环加成反应研究

张文娟  
【摘要】:本文利用介孔材料SBA-15规整孔道结构、优良水热稳定性、大比表面积以及丰富的可供修饰的表面硅羟基等结构特征,将无机金属掺杂与有机基团改性相结合,设计了一种将酸、碱活性物种引入SBA-15中达到共存的方法:以金属离子杂化SBA-15,在骨架中或孔壁形成酸性中心,然后通过后嫁接的方式引入有机碱,在其孔道中建立碱性活性位,制备了不同种类的酸碱双功能硅基介孔材料。通过XRD、N_2物理吸附、TEM、TPD等手段对材料进行表征,并以CO_2与环氧化物的环加成反应为探针,考察了功能化SBA-15的催化性能。主要内容如下: 酸性条件下,通过原位水热法一步合成了Ti-SBA-15和Ti-Zr-SBA-15,实现对SBA-15的无机功能化。表征结果表明,在Ti-Zr-SBA-15中Ti4+和Zr4+的相互作用有效抑制了金属氧化物在样品表面的聚集和晶化,显著增加了骨架中的金属掺杂量。Ti与Zr均匀分散于SBA-15的骨架中,当(Ti+Zr)/Si比为15%时,样品仍保持有序的介孔结构,骨架酸碱活性中心在SBA-15中实现共存。 金属掺杂与含氮有机基团改性相结合,通过后嫁接的方法分别将氨丙基、咪唑或腺嘌呤引入Ti-SBA-15材料中,合成了具有骨架酸性位和孔道碱性位的双功能介孔材料。在咪唑和腺嘌呤的嫁接过程中,首次使用乙醇作为溶剂,避免使用二氯甲烷、DMF和乙腈等有毒溶剂,简化了合成步骤。表征结果表明,有机碱成功引入Ti-SBA-15的孔道中,功能化后样品仍保持有序的介孔结构。腺嘌呤改性的样品Ti-SBA-15-Ade因其大分子空间位阻的影响,使酸、碱活性中心共存,协同催化CO_2与环氧丙烷的环加成反应,具有较高催化活性并可重复使用。 金属掺杂与离子液体有机改性相结合,通过后嫁接的方法将氯代1-甲基-3-丙基咪唑离子液体引入Ti-Zr-SBA-15中,合成了具有酸碱双功能的介孔材料Ti-Zr-SBA-15-IL。表征结果表明,离子液体成功引入孔道中,改性后样品仍具有规则有序的介孔结构,酸、碱中心协同作用,使其在环加成反应中表现出较高的催化活性,该催化剂连续使用4次没有出现明显失活现象。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 方咸生;黄文娣;;正丁烯和水合成SBA中的催化剂功能[J];化工之友;2006年08期
2 刘大山;;α-苯亚甲氨胺基苯甲基膦酸酯的1,3-偶极及其负离子的环加成反应[J];化学学报;1987年03期
3 黄锦珂;金毅;梁炯伟;;二苯甲硫酮与共轭双烯化合物的Diels-Alder反应动力学研究[J];中山大学学报(自然科学版);1991年03期
4 卢秀慧,王沂轩,刘成卜;锗烯与甲醛环加成反应的理论研究[J];高等学校化学学报;1998年12期
5 卢秀慧,王沂轩,刘成卜;锗烯与乙烯环加成反应的理论研究[J];化学学报;1999年12期
6 李福伟,肖林飞,夏春谷;高效Ni/Zn催化剂体系固定CO_2与环氧化合物的环加成反应[J];化学学报;2004年21期
7 陈庆华;蒙敏;;分子内1,3-偶极环加成反应的研究 Ⅰ.4-取代苯基(N-4-戊烯基)硝酮的热化学反应性能及其区域选择性[J];化学学报;1986年09期
8 金俗谦;陈庆华;傅孝愿;;N-4-戊烯基硝酮的分子内环加成反应的区域选择性的理论研究[J];化学学报;1988年09期
9 刘新厚;刘若庄;;烯烃光敏氧化反应机理 Ⅱ.丙烯与单线态氧[2+2]环加成反应途径的解析[J];化学学报;1989年03期
10 陈兆斌,杨斌盛,张昭,张桂枝,夏炽中;重氮甲烷1,3—偶极与一些烯双键的环加成反应[J];山西大学学报(自然科学版);1990年04期
11 方德彩;傅孝愿;;烯酮与亚甲胺环加成反应的一种新反应机制[J];北京师范大学学报(自然科学版);1991年04期
12 傅孝愿;陈光巨;方德彩;;[2+2]热环加成反应的理论研究[J];化学通报;1993年08期
13 郑文治 ,侯忠财 ,姜焕生;不饱和植物油环加成及其产物的应用[J];长春师范学院学报;1997年05期
14 卢秀慧,王沂轩,邓从豪;硅烯与乙烯环加成反应的理论研究[J];物理化学学报;1998年04期
15 裴文;1-(S_R)-对甲苯亚磺酰基-3-戊烯-2-酮与环戊二烯的不对称催化环加成反应[J];高等学校化学学报;1999年02期
16 卢秀慧,王沂轩,刘成卜;二氟硅烯与乙烯环加成反应的理论研究[J];化学物理学报;1999年04期
17 陈良璧,许家喜;通过α-重氮-β-二酮与醛酮的环加成反应合成4H-1,3-二噁环己-5-烯-4-酮衍生物[J];合成化学;2000年03期
18 彭家建,邓友全;室温离子液体催化合成碳酸丙烯酯[J];催化学报;2001年06期
19 卢秀慧,翟利民,王沂轩,刘成卜;亚烷基卡宾与甲醛环加成反应机理的理论研究[J];化学学报;2002年05期
20 裴文,徐明哲,孙莉,倪哲明,朴虎日;酰亚胺基取代α,β-不饱和酮的合成及与二烯烃环加成反应的研究[J];合成化学;2002年01期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 邹彬;杨姣;唐苏苏;刘维明;贾儒;胡燚;;氨基酸离子液体修饰SBA-15交联固定化猪胰脂肪酶[A];中国化学会第28届学术年会第1分会场摘要集[C];2012年
2 ;Preparation of CuO Modified SBA-15 and Applications as Catalyst in AP/HTPB Solid State Propellants[A];中国颗粒学会第六届学术年会暨海峡两岸颗粒技术研讨会论文集(上)[C];2008年
3 秦媛;曲振平;;TMB对SBA-15的合成以及对甲苯吸附/催化的作用[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
4 唐玉琼;万海勤;许昭怡;郑寿荣;朱东强;;ZrO_2官能化的SBA-15吸附磷酸盐[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
5 郭静;刘德生;赵忠文;;基于SBA的电子信息装备采办研究[A];第13届中国系统仿真技术及其应用学术年会论文集[C];2011年
6 黄秀兵;王戈;杨穆;;NiO/SBA-15复合材料的制备及其催化性能研究[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第4分册)[C];2010年
7 邵芸;万海勤;许昭怡;郑寿荣;朱东强;;Ni/SBA-15催化氯苯加氢脱氯[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
8 赵学斌;;并行工程方法在SBA中的应用[A];中南六省(区)自动化学会第24届学术年会会议论文集[C];2006年
9 马舒扬;刘丽;;基于SBA的工作流管理系统开发研究[A];'2008系统仿真技术及其应用学术会议论文集[C];2008年
10 李林;王晓东;刘晓艳;王爱琴;张涛;;Au-Cu/SBA-15上Au和Cu协同效应的瞬态红外研究[A];第十五届全国光散射学术会议论文摘要集[C];2009年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 张文娟;功能化SBA-15分子筛催化环加成反应研究[D];天津大学;2011年
2 马晶;SBA-15(16)介孔分子筛的功能化修饰及其在多相催化中的应用[D];哈尔滨工业大学;2011年
3 高鹏飞;环戊二烯及其衍生物修饰SBA-15的制备、表征及催化性能研究[D];山西大学;2011年
4 张维维;介孔SBA-15材料的官能化及湿敏和药物传输性能研究[D];吉林大学;2012年
5 Muhammad Usman Azmat;功能化介孔硅材料的合成及其在手性合成中应用的研究[D];华东理工大学;2011年
6 唐杨;醛酸一步加氢酯化(One-step Hydrogenation Esterification, OHE)新反应研究[D];浙江大学;2011年
7 陈航宁;镍、钯催化剂的合成及其应用[D];兰州大学;2009年
8 刘博;酸碱双功能有机—无机杂化材料与酸碱协同催化的研究[D];吉林大学;2011年
9 梁栋;球形杂原子介孔分子筛的制备、表征及应用[D];太原理工大学;2010年
10 刘建红;微介孔分子筛负载手性钌基催化剂的制备及其催化苯乙酮不对称加氢[D];太原理工大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 黄添增;SBA-15介孔材料的功能化及其应用[D];上海师范大学;2011年
2 史晶金;氨基功能化SBA-16对CO_2的吸附[D];浙江大学;2011年
3 张德喜;微波法制备钙改性SBA-15与其吸附生物分子性能的研究[D];湖南师范大学;2011年
4 李莎;介孔材料SBA-15在纺织品芳香整理中的应用[D];浙江理工大学;2011年
5 邓丽萍;SBA-15负载金属纳米粒子的制备、表征及其催化性能研究[D];辽宁师范大学;2011年
6 莫家乐;SBA-15分子筛基柴油加氢脱硫催化剂制备及性能研究[D];华南理工大学;2012年
7 唐翔波;Fe,Ag-TiO_2/SBA-16的制备及其光催化性能研究[D];哈尔滨工业大学;2011年
8 李乐园;氨基功能化SBA-15对Cr~(3+)、Zn~(2+)吸附性能研究[D];齐齐哈尔大学;2012年
9 王素艳;大孔径SBA-15分子筛的合成研究[D];辽宁师范大学;2011年
10 崔新悦;金属负载的SBA-15分子筛上苯乙酮催化加氢反应的研究[D];北京化工大学;2012年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 罗根宝;3G,通信世界的一场革命[N];中国高新技术产业导报;2001年
2 本报记者 林子;满意没有终点[N];通信产业报;2001年
3 本报记者 董征;打好移动战[N];中国计算机报;2001年
4 徐僖;高分子材料向高性能功能化发展[N];中国化工报;2005年
5 符实;系列化功能化:移动存储器发展趋势[N];国际商报;2003年
6 蒋锐本报记者 卢素仙;我国食品进入功能化时代[N];科技日报;2007年
7 周之然;武大伟考察朝鲜宁边核设施去功能化情况[N];人民日报;2007年
8 黄恒;朝核设施开始去功能化,美专家在场[N];新华每日电讯;2007年
9 夏宇赵毅;朝鲜:11月1日开启核设施“去功能化”[N];新华每日电讯;2007年
10 冯武勇;韩高官:“10·3共同文件”有幕后协议[N];新华每日电讯;2007年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978