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Pt基微纳结构无酶葡萄糖传感器的构建和性能研究

郭美卿  
【摘要】:葡萄糖酶传感器由于稳定性、重复性、灵敏度、选择性较差及外径较大的缺点使其应用受到限制,无酶葡萄糖传感器利用葡萄糖在电极表面直接发生电催化氧化对其进行检测,能够避免酶传感器的不足。因此,可植入式无酶葡萄糖传感器的发展为血糖监测提供了新的途径。 采用恒电位沉积法制备Pt纳米花电极,Pt纳米花电极对葡萄糖具有很好的电催化性能,在含有氯离子的溶液中不会失活。构建的无酶葡萄糖传感器的线性响应范围为1mM–16mM,响应灵敏度为1.87μAcm~(-2)mM~(-1)(R=0.9993),最低检测限为48μM(S/N=3)。传感器具有很好的重现性、重复性、稳定性和选择性,表明纳米花结构能够改善裸Pt电极的不足,提高传感器的选择性、灵敏度、重复性以及稳定性。 采用恒电流沉积法制备松树花状Pt–Pb纳米锥电极,该电极对葡萄糖具有很好的电催化性能,在含有氯离子的溶液中不会失活。对葡萄糖的电催化氧化过程遵守葡萄糖在Pt电极表面的反应机理,Pb对葡萄糖没有直接的电催化氧化活性,但是能够提高Pt电极的电催化性能。构建的无酶传感器对葡萄糖的线性检测范围为0.5mM–12mM,灵敏度为10.71μAcm~(-2)mM~(-1)(R=0.9997),最低检测限为8.4μM。传感器具有很好的选择性、稳定性和重复性。此外,在20oC到70oC的范围内,松树花状Pt–Pb纳米锥电极对葡萄糖的电催化活性随温度的升高而增大,当温度超过70oC之后,活性趋于稳定。因此,该无酶葡萄糖传感器的工作温度范围宽,相比酶传感器将有更加广泛的应用。 采用电流置换反应制备Pt–Ag和Pt–Cu中空纳米颗粒电极,研究表明添加Ag与Cu能够提高Pt电极对葡萄糖的电催化氧化活性,同时会提高葡萄糖在电极表面的电催化氧化电位。Pt–Ag和Pt–Cu中空纳米颗粒修饰电极构建的无酶葡萄糖传感器的线性检测范围分别为0.5mM–16mM和0.5mM–14mM,响应灵敏度分别为7.64μAcm~(-2)mM~(-1)和8.04μAcm~(-2)mM~(-1),最低检测限分别为11.78μM和11.19μM,传感器对抗坏血酸和尿酸的响应电流是葡萄糖响应电流的15%和9%。 用直径为0.35mm的不锈钢针灸针作为工作电极,基于Pt-Pb纳米颗粒电活性面积高、壳聚糖易成膜及生物相容性好的优势,用恒电流沉积法结合苯醌还原诱导壳聚糖沉积的方法构建针式酶葡萄糖传感器。针电极对葡萄糖具有很好的电催化氧化性能,说明苯醌电还原诱导壳聚糖与葡萄糖氧化酶共沉积制备针式酶电极的方法是可行的。构建的针式酶葡萄糖传感器的线性检测范围为0.03–9mM,响应灵敏度为0.4485μAcm~(-2)mM~(-1)(R=0.9995),最低检测限为200μM。 用直径为0.35mm的不锈钢针灸针作为工作电极,用恒电流沉积法构建Pt-Pb纳米颗粒修饰不锈钢针式无酶葡萄糖传感器。构建的针式无酶传感器对葡萄糖的线性检测范围为1.5mM–24mM,响应灵敏度为3.33μAcm~(-2)mM~(-1)(R=0.9997),最低检测限为27μM。传感器具有很好的选择性、稳定性以及重复性。与针式酶葡萄糖传感器相比,针式无酶葡萄糖传感器具有高的稳定性、选择性和灵敏度。


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