收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

有序钛硅分子筛膜的制备及催化环己酮氨肟化反应

姜雪  
【摘要】:TS-1是一种环境友好的钛硅分子筛,具有优良的催化性能。其参与的反应体系,反应条件温和,反应效果好,对环境污染小,得到人们的普遍关注。TS-1分子筛膜不仅继承了TS-1晶体颗粒优良的催化性能,还兼有将颗粒固载化的特点,在固定床微催化反应器中,具有潜在的应用前景。 本文采用直接水热合成法及晶种法在玻璃表面上制备了有序的TS-1分子筛膜。并将制得的分子筛膜应用于实验室自制的微反应器中,评价了环己酮氨肟化反应。 在聚醋酸乙烯酯(PVAc)修饰玻璃基板上,采用直接水热合成的方法,制得了高度b取向的TS-1分子筛膜。考察了PVAc的涂覆量,合成液的加入量等因素对分子筛膜取向性及分子筛晶体形貌的影响。PVAc涂层的修饰,使玻璃基板表面富含大量的C=O等活性基团,改变了基板的亲水性,有利于将分子筛合成液中的硅源、钛源及模板剂等营养物质,通过范德华力、界面张力等作用,吸附到基板表面,从而引导晶体取向地成核,生长。 同时,采用晶种法制备的TS-1分子筛膜,也具有良好的b取向,分子筛膜与基板紧密相连,负载牢固。不同的晶化时间及前驱液组成等因素对分子筛膜形貌有较大的影响。 通过对基板表面FT-IR,Raman,接触角等表征结果的分析,结合已有的实验结果,对取向性分子筛膜的形成机理做出推测,提出基板表面疏水性和C=O,Si-OH等活性基团,对吸引分子筛合成液中的硅源钛源等营养组分,并使之取向地成核与生长有着重要的影响。 最后,采用溶剂蒸发沉积法,制备了TS-1分子筛膜,并用于构建板式微反应器,评价了环己酮氨肟化反应的效果。实验结果显示,b取向TS-1分子筛膜缩短了反应物的扩散距离,能够有效增加分子筛孔道的利用率,与随机取向分子筛膜相比,环己酮转化率和环己酮肟选择性分别提高了15%和16%;在质量空速为10h-1的条件下,催化剂的最佳负载量为0.16g。此时环己酮的转化率和环己酮肟的选择性都达到了95%以上,催化活性高,完全达到了粉末催化剂在浆态床中的效果。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 许中强,陈庆龄,卢冠忠,马忆华;X型分子筛膜的制备及渗透性能的改善[J];石油炼制与化工;2001年09期
2 程志林,晁自胜,万惠霖;微波场中A型分子筛及分子筛膜合成的研究[J];无机化学学报;2002年05期
3 张延风,许中强,陈庆龄;分子筛膜制备技术[J];化工进展;2002年04期
4 成岳,李健生,刘媚,孙秀云,王连军;分子筛膜的研制进展与应用前景[J];中国陶瓷工业;2004年01期
5 冼江强,黄肖容,隋贤栋;分子筛膜的制备和研究进展[J];广东化工;2005年05期
6 许中强,陈庆龄;分子筛膜的研究及进展[J];化工进展;1998年04期
7 黄爱生,刘杰,李砚硕,林跃生,杨维慎;电泳法在致密金属表面合成A型分子筛膜[J];科学通报;2004年10期
8 陈亮;陈平;钟依均;罗孟飞;谢云龙;;氧化铝颗粒表面A型分子筛膜的合成和表征[J];硅酸盐学报;2006年02期
9 刘芳;;A型分子筛膜的研究进展[J];科学之友(B版);2007年05期
10 于晓波;蒋巍;董薇;刘长玲;;A型分子筛膜的合成与应用研究进展[J];吉林化工学院学报;2011年07期
11 李永红,黄双艳,季慧明,何菲,韩森;等离子体辅助合成分子筛膜及其催化性能的研究[J];分子催化;2005年05期
12 郭杨龙;邓志勇;卢冠忠;;分子筛膜的研究进展[J];石油化工;2008年09期
13 张金磊;赵晴;刘佳;孙福兴;;不锈钢金属网上L型分子筛膜的连续生长及气体渗透性能[J];高等学校化学学报;2013年04期
14 张飞;桂田;柳波;王华梅;周荣飞;陈祥树;;高通量T型分子筛膜的制备[J];江西师范大学学报(自然科学版);2013年06期
15 郭大鹏;周志辉;吴建雄;金鸽;王金渠;;热浸渍预涂晶种温度对T型分子筛膜性能的影响[J];石油化工;2014年08期
16 张飞;郑艺鸿;桂田;王华梅;胡娜;周荣飞;陈祥树;;含氟体系中高性能T型分子筛膜的合成[J];无机化学学报;2014年08期
17 陈宜俍;赵俊红;李靖如;郭士岭;詹予忠;徐军;秦建昭;;4A分子筛膜的微波法合成及渗透性能的研究[J];现代化工;2006年S1期
18 黄彦科;徐文清;熊纯青;朱凌辉;谭振明;杨维慎;;原位老化-微波加热合成A型分子筛膜及其应用[J];石化技术与应用;2007年02期
19 周荣飞;张小亮;李军;胡中丽;王振卓;陈祥树;;丝光沸石分子筛膜的制备与表征[J];江西师范大学学报(自然科学版);2009年04期
20 李田生;杨建华;肖伟;沈东;周亮;鲁金明;殷德宏;张艳;王金渠;;微孔二氧化硅分子筛膜的制备与应用[J];膜科学与技术;2011年04期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 周荣飞;刘丹;漆虹;林晓;徐南平;;T型分子筛膜的制备与表征[A];膜分离技术在石油和化工行业中应用研讨会论文集[C];2006年
2 张飞;胡娜;周荣飞;张小亮;宋鑫;陈祥树;;T型分子筛膜的制备及其在酯化反应中的应用[A];第四届中国膜科学与技术报告会论文集[C];2010年
3 林海强;杨乐夫;陈国周;万惠霖;;优化合成致密A型分子筛膜及其分离性能研究[A];第四届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];2001年
4 蒋海洋;张宝泉;林跃生;李永丹;;分子筛膜反应器中进行高对位选择反应的模型计算[A];第一届全国化学工程与生物化工年会论文摘要集(上)[C];2004年
5 赵俊红;李靖如;张丹丹;陈宜良;郭士岭;詹予忠;徐军;卫东燕;;4A分子筛膜的合成及其在醇/水分离体系中的应用[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
6 段龙乔;胡娜;刘星生;张朋;周荣飞;陈祥树;;高性能丝光沸石分子筛膜的制备[A];第四届中国膜科学与技术报告会论文集[C];2010年
7 陈艳丽;朱广山;彭晔;景晓飞;裘式纶;;不锈钢金属网为载体二次生长法合成丝光分子筛膜[A];中国化学会第26届学术年会无机与配位化学分会场论文集[C];2008年
8 朱广奇;李砚硕;刘新磊;班宇杰;彭媛;刘杰;杨维慎;;高透量FAU型分子筛毛细管膜[A];第十二届固态化学与无机合成学术会议论文摘要集[C];2012年
9 田志坚;厉晓蕾;李科达;;离子热法合成分子筛膜及其机理的研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第27分会:多孔功能材料[C];2014年
10 刘星生;董丽君;周荣飞;胡娜;陈祥树;;管状支撑体上Beta分子筛膜的制备[A];第四届中国膜科学与技术报告会论文集[C];2010年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 郭海玲;分子筛膜和金属有机框架膜的合成及应用[D];吉林大学;2009年
2 蒋海洋;分子筛膜的制备和新型分子筛膜反应器[D];天津大学;2004年
3 赵杰;高选择性分子筛膜作为预浓缩器在爆炸物检测中的应用[D];天津大学;2012年
4 陈焕浩;梯度多孔分子筛膜材料的制备及应用研究[D];华南理工大学;2014年
5 程志林;分子筛膜的合成及气体渗透分离性能[D];厦门大学;2003年
6 许锐;磷酸铝分子筛膜的制备和性质[D];吉林大学;2007年
7 刘佳;金属有机骨架膜和分子筛膜的制备及性质研究[D];吉林大学;2011年
8 郎林;MFI型取向分子筛膜的制备与应用[D];天津大学;2009年
9 陈艳丽;沸石Beta分子筛膜的合成与表征及其性质研究[D];吉林大学;2009年
10 成岳;ZSM-5分子筛膜的合成与性能研究[D];南京理工大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 陈晓波;A型分子筛膜的合成[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
2 郭嵩;钛合金表面含银分子筛膜的制备,抗菌及生物相容性研究[D];吉林大学;2011年
3 李靖如;4A型分子筛膜的合成及其在醇/水分离体系中的应用[D];郑州大学;2004年
4 姜雪;有序钛硅分子筛膜的制备及催化环己酮氨肟化反应[D];天津大学;2013年
5 王纯;新型炭硅分子筛膜研制及氢气分离性能研究[D];河北联合大学;2013年
6 张彦改;高性能分子筛膜的研制及成膜机理研究[D];河北联合大学;2012年
7 朱周军;钛硅分子筛膜的制备及其在苯羟基化中的应用[D];天津大学;2012年
8 李素婷;水盐分子在分子筛膜中扩散过程分子模拟研究[D];中国海洋大学;2014年
9 武慧慧;ZSM-5催化膜的制备及其性能研究[D];浙江大学;2012年
10 王俊芬;TAPO-5分子筛及其膜的合成[D];青岛科技大学;2012年
中国重要报纸全文数据库 前2条
1 记者 宋茜 实习生 董然;分子筛膜筛出纯酒精[N];江西日报;2014年
2 本报记者 胡琴;“膜”科学中的环保使者[N];江苏科技报;2014年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978