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醋酸甲酯加氢制备乙醇铜基催化剂的研究

秦宏云  
【摘要】:随着全球石油价格的上涨,燃料乙醇作为一种替代能源具有广阔的应用前景。作为一种新的乙醇生产技术—醋酸酯催化加氢制备乙醇,受到越来越广泛的关注。本论文主要研究了MgO含量、Cu含量对铜基催化剂上醋酸甲酯加氢制备乙醇反应催化性能的影响,随后考察了不同助剂对30%Cu/9MgO-SiO2催化剂催化活性的影响,另外对活性评价过程中的操作参数进行了优化。催化剂活性评价装置为固定床反应器,反应条件为:反应温度t=340℃,反应压力P=3.0MPa,液相空速LHSV=2h-1。用N2-吸附脱附、N2O滴定、XRD、H2-TPR、CO2-TPD、XPS等手段考察了不同的MgO含量、Cu含量对催化剂物性参数以及活性组分表面价态分布的影响。主要结论如下: (1)MgO含量和Cu含量对催化剂性能有较大影响,当MgO和SiO2的质量比为9,Cu负载量为30wt%时,催化剂具有比较好的催化性能,醋酸甲酯转化率80.3%、乙醇选择性99%、乙醇收率为79.5%;表征结果表明催化剂性能与Cu金属表面积、分散度及Cu0与Cu+之间的协同作用密切相关。 (2)助剂B、Zn、La对30%Cu/9MgO-SiO2催化剂的催化性能有一定影响,加入助剂后催化剂的醋酸甲酯转化率都有一定的提升,但乙醇的选择性有所下降。 (3)反应条件对催化剂的活性有较大影响。对于30%Cu/9MgO-SiO2催化剂,当还原温度350℃,反应温度340℃下具有较好的催化性能;在气相空速一定时,增加反应压力、氢酯比,催化剂的催化活性有明显的提升。


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