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芳烃Friedel-Crafts酰基化反应固体酸催化剂的研究

穆曼曼  
【摘要】:芳香酮类化合物是一类重要的化工产品,广泛用于医药、农药、涂料的生产。Friedel-Crafts酰基化反应是合成芳香酮类化合物的主要方法。目前所使用的催化剂普遍存在污染环境且难回收等问题。为此,本文设计并制备了一系列高效的固体酸催化剂,用于催化芳烃的Friedel-Crafts酰基化反应。1、通过对金属氧化物和载体的研究发现,Fe_2O_3/HY对间二甲苯与苯甲酰氯的反应具有优异的催化性能。在优化的条件下,苯甲酰氯的转化率高达99.5%,2,4-二甲基二苯甲酮的选择性为94.5%。此外,Fe_2O_3/HY对富电子芳烃的酰基化反应均表现出较高的催化活性。通过BET、NH3-TPD和Py-IR表征发现,Fe_2O_3的掺杂没有增加HY的比表面积、孔容和总酸量,但是Fe_2O_3/HY的Lewis酸量明显多于HY分子筛,从而使得Fe_2O_3/HY对此酰基化反应具有优良催化性能。2、通过对酰化试剂产生亲电质点机理的研究发现,TPA/TiO_2的总酸量尤其是Br?nsted酸量较多,使乙酸酐质子化,有助于酰阳离子的形成,因而具有较高的催化活性。而FeTPA/TiO_2因具有较高的Lewis酸性,更容易与苯甲酰氯结合,促进苯甲酰正离子的形成,因而其催化性能优异。当FeTPA的负载量为30wt%,FeTPA/TiO_2的比表面积和微孔孔容均最大,对间二甲苯与苯甲酰氯的反应具有极高的催化活性;然而,当FeTPA/TiO_2的焙烧温度高于300!,活性组分开始分解,催化剂失活。3、活化的Fe-MIL-101存在较强的Lewis酸性,且这种催化剂的孔道尺寸较大,底物更容易进入其孔道内且与不饱和配位的金属位点作用,因此其对间二甲苯的苯甲酰化反应具有极高的催化活性。在最优的反应条件下,苯甲酰氯转化率高达99.43%,产物的选择性为94.58%。此外,Fe-MIL-101仅适用于以酰氯为酰化试剂的酰基化反应。4、以三聚氯氰和间苯二酚为原料,Fe_2O_3为催化剂,THF为溶剂,制备了三(2,4-二羟基苯基)-1,3,5-三嗪,产率为56.42%。此外,我们以苯甲醛为原料,经过缩合、脱水、亲核加成、成环四步反应得到了UV-1577中间体,建立了该化合物的合成工艺。


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