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新型蒽醌氢化催化剂的制备及性能研究

张越  
【摘要】:双氧水被称为“最清洁”的化学品,在造纸、纺织、合成、环保等领域都有广泛的应用。目前随着各行业的发展,对双氧水的市场需求也越来越大。 目前,工业上主要使用蒽醌法制双氧水,采用Pd/γ-Al2O3作为催化剂。本论文主要是以蒽醌法生产双氧水的Pd/γ-Al2O3催化剂为基础,探索不同的制备方法对催化剂的性能进行改进。 本文首先研究了能够使催化剂达到最佳效果的工艺条件。参考相关文献,并与实验数据结合,可知氢气流速作为影响蒽醌加氢性能的最主要因素,能够影响到工作液的返混程度,从而对催化剂性能有很大影响。溶液返混程度越好,可以减少体系的外扩散阻力。 本文主要对Pd-B非晶态合金催化剂性能进行了研究与改进。对化学还原法制得非晶态合金催化剂得活性与寿命进行了评价,发现非晶态催化剂虽然具有高于普通晶态催化剂的活性,但是寿命很低。然后在与晶态催化剂进行对比的基础上,尝试探索不同的制备方法对催化剂性能的影响。首次制备KBH4作为还原剂的晶态催化剂,在氢化中不仅表现出较高的催化活性,也具有非常理想的稳定性和寿命,分析了三种催化剂失活后又再生的氢化效率曲线,并对使用KBH4作为还原剂的催化剂、晶态催化剂以及非晶态合金催化剂进行了各方面如XPS、SEM、TPR、XRD、BET的表征. 综合以上的研究,发现非晶态催化剂失活的主要原因是由于活性组分的流失。而在用KBH4作为还原剂的Pd/γ-Al2O3催化剂中,由于部分B将少量电子转移至Pd,增加了Pd的d轨道电荷密度,从而提高了活性成分Pd对氢的吸附解离能力,进而提高催化剂的催化活性。同时由于其在浸渍完活性成分之后在600oC下进行了3个小时的煅烧,可以推知其仍具有较为稳定的晶态结构,所以催化剂的稳定性较好,寿命较为理想。使用此种方法制得的催化剂具有非晶态合金催化剂活性高的优点,又兼具晶态催化剂稳定性好的长处。对目前的工业生产有一定的指导意义。


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