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改性MCM-41负载贵金属催化剂的萘加氢活性及抗硫性能研究

宋盘龙  
【摘要】:采用水热合成法合成了纯硅MCM-41和Al-MCM-41。采用AlCl3接枝法和硼酸等体积浸渍法对纯硅MCM-41进行了改性。采用XRD、N2吸附和NH3-TPD对载体进行了表征,结果表明: MCM-41的合成条件很宽,pH值9.5~10.5,晶化时间1~7天,体系硅水比60~200的都能合成MCM-41分子筛;纯硅MCM-41具有典型的六方结构,具有很高的比表面积,接枝改性获得的Al-MCM-41能够保持较好的规整性和很高的比表面积,同时获得了一定的酸性;水热合成的Al-MCM-41结晶度稍差,但酸量要比同硅铝比的接枝改性的Al-MCM-41要高出很多。 采用等体积浸渍的方法制备了MCM-41负载的贵金属催化剂。以萘的加氢反应为模型反应,噻吩为含硫化合物,考察了催化剂的活性和抗硫性能。TPR结果显示,焙烧后的催化剂上生成了不同的还原物种,对于接枝改性的Al-MCM-41,随着硅铝比的降低,活性组分与载体的相互作用增强。活性评价的结果显示,相同的负载量下Pd-Pt双金属组分具有比Pd、Pt单金属更高的活性;不同载体上催化剂的活性顺序为,B-MCM-41纯硅MCM–41Al-MCM-41;350℃焙烧接枝法获得的Al-MCM-41载体负载的Pd-Pt催化剂在硅铝比为10时具有最高的加氢活性和较好的耐硫性能,500℃焙烧直接合成的Al-MCM-41为载体的Pd-Pt催化剂在硅铝比为10时具有较好的加氢活性和最佳耐硫性。初步的研究表明MCM-41负载的催化剂具有较好的加氢活性和抗硫性,进一步调变催化剂的制备过程和活性组分,有可能开发出性能更好的催化剂。


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