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冷等离子体处理制备催化剂研究

张月萍  
【摘要】:等离子体是物质存在的第四种状态。等离子体已经在材料合成及修饰、臭氧 合成、废弃物处理、显示器等方面取得了举世瞩目的工业成就。近年来,等离子 体绿色合成工艺研究逐渐成为绿色化学的热点研究课题。等离子体制备高效催化 剂是正在兴起的等离子体绿色合成工艺的重点课题。 本论文首先研究了辉光放电等离子体处理制备催化剂温度参数测量方法。本 论文还在前期研究基础上, 进一步探讨利用冷(辉光放电)等离子体处理制备甲 烷芳构化和甲烷 NO 还原高效催化剂。 本论文通过红外照相方法,分析测试了辉光放电等离子体处理催化剂颗粒或 粉末时等离子体的气体温度,证明在处理过程中,催化剂与等离子体相界面和催 化剂主体均维持在较低温度范围(低于 50 °C),说明辉光放电等离子体处理催化 剂过程中,不存在热效应。 本论文在甲烷芳构化催化剂制备过程中,催化剂仅经过辉光放电冷等离子体 处理,而没有再使用高温焙烧,以尽可能提高催化剂 B 酸量。实验表明,等离 子体处理制备的催化剂低温活性改善,芳烃选择性提高。如,等离子体处理制备 的 Fe-Mo/HZSM-5 催化剂在 673 K 时甲烷转化率达到 8.43%,芳烃选择性达到 70.29%,而用常规制备的催化剂相同温度下甲烷转化率只有 3.85%,芳烃选择性 只有 29.71%。等离子体处理制备的 Fe-Mo/HZSM-5 催化剂积炭还减少,特别在 较低反应温度下,催化剂积炭量大大减少;说明通过等离子体处理制备,催化剂 抗积碳能力增强。 本论文在研究冷等离子体处理制备催化剂机理过程中,还发现了新型自组装 “冠状结构” Fe-Mo/HZSM-5 分子筛,这种结构分子筛在相结构和组成上没有 变化,但在甲烷芳构化反应性能方面有很大变化。 本论文在甲烷还原 NO 催化剂制备过程中,采用了冷等离子体处理+热焙烧 (PRC)催化剂制备方法。用此方法制备的催化剂,活性组分分散性提高(且反 应后分散性维持稳定)、低温活性和催化剂稳定性显著改善。如,常规制备的 0.1wt%Pt/NaZSM-5 催化剂在低于 673 K 时没有催化活性,而相同温度下,用 PRC 制备的催化剂 NO 转化为氮的分数达到 88.5%。且 PRC 制备的催化剂在 548 K 时就具有初始反应活性。


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