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钙钛矿型双功能氧电极的研究

宋世栋  
【摘要】:本论文以系统研究钙钛矿型双功能氧电极的电化学性能为工作目的。选择LaNiO3 为研究对象,从LaNiO3 的B 位掺杂入手,制备对氧还原和氧析出都具有高催化活性的新型双功能氧电极催化剂,首次将制备的新型催化剂应用于双功能氧电极的研究,运用多种物理、化学的分析和测试手段及电化学研究方法,系统研究了催化剂和双功能氧电极的制备工艺、深入讨论A、B 位多元掺杂对钙钛矿双功能氧电极电化学性能的影响,提出对于LaNiO3型钙钛矿催化剂的掺杂方向。首次将所制备的新型钙钛矿双功能氧电极应用于新颖和非常有前途的二次金属氢化物-空气电池中,考察了这种氧电极的实际应用价值。 通过TG-DTA、IR、XRD、SEM 和粒径分布等测试手段确定了溶胶-凝胶法的最佳制备工艺,制备出了一系列纳米级La1-xSrxNi1-yCo(Fe)yO3型钙钛矿催化剂,确定了电极的最佳组分配比。 通过XPS 物相分析、阴极和阳极稳态极化曲线和循环伏安曲线测试、电化学阻抗谱分析、催化剂对H2O2分解速率的测定以及对极化曲线的数学处理等手段研究了使用不同钙钛矿电催化剂的双功能氧电极的电化学性能。发现LaNiO3的B 位掺杂适量的Fe 和Co 后,电极性能有显著提高,超过了LaNiO3和目前公认催化效果比较好的La0.6Ca0.4CoO3 催化剂。催化剂LaNi0.8Co0.2O3 和LaNi0.8Fe0.2O3 制备的双功能氧电极性能最好,前者催化活性更高而后者则稳定性更好。对催化剂LaNi0.8Co(Fe)0.2O3的A 位进一步掺杂Sr 离子,由于增加有序化的氧空位造成电导降低以及引入了杂质相使电极的催化活性降低。钙钛矿型双功能氧电极的阴极极化主要由电荷转移阻抗和O2及还原产物HO2-的能斯特扩散阻抗决定。本论文也对钙钛矿电催化剂的工作机理进行了探讨。 分别使用LaNi0.8Fe0.2O3和LaNi0.8Co0.2O3两种催化剂制备双功能氧电极并应用在二次金属氢化物-空气电池中。两个双功能氧电极都能在152 小时的充放电循环时间内保持比较好的工作状态,其功率密度都超过了使用La0.6Ca0.4CoO3为双功能氧电极催化剂的电池。使用较高催化活性的LaNi0.8Co0.2O3催化剂的电池性能较高。使用LaNi0.8Fe0.2O3催化剂的电池容量的衰减较低。


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