含氧烟气中SO_2脱除的自由基及催化反应研究

【摘要】：在现代工业的发展过程中,大量的工厂烟气排放到大气中,对环境造成了恶劣的影响,其中SO_2是最为严重的污染物之一,各国致力于环境保护的研究人员对SO_2的脱除工艺进行了大量的研究。通过对烟气中组成的分析,人们开发了许多有关CO的脱硫工艺,并系统的研究了相关催化剂的脱硫性能,CO催化还原脱硫就是其中的一种。但人们对含氧气氛下各气体组分之间的反应过程研究还有所欠缺。本课题将对含氧烟气中SO_2的自由基反应行为和催化脱硫过程进行研究,并考察丙酮加入及与热催化联合操作对反应过程的影响。 实验采用波长254nm的低压汞灯作为激发光源,分别在SO_2+N_2、SO_2+O2+N_2、SO_2+CO+N_2、SO_2+O2+CO+N_2气氛下研究SO_2的自由基反应行为,计算反应过程中SO_2的转化率以及SO_2转化为SO3的量,并根据相关的文献,推测和验证自由基反应的路径,分析O2、CO等组分对自由基反应的影响程度。认为光照混合体系的反应过程中既有氧化路径,也有还原路径, O2的存在是SO_2氧化生成SO3的主要原因。 在上述过程中引入丙酮后的实验结果显示,丙酮在上述光照下可光解为甲基和CH_3CO等自由基,其自由基主要与氧反应,而对其他组分的影响相对较小。 混合烟气光催化反应和自由基反应协同作用效果的研究表明, TiO2催化剂的催化作用可同时作用于氧化过程和还原过程,其中SO_2和CO之间的还原反应较为明显;而ZnO和NiO催化剂的催化作用主要表现在SO_2和O2之间的反应方面。光化学反应和热催化还原反应联合作用结果表明,经光照后的混合气体组成发生了变化,在进入热催化反应之后,其中的某些组分促进了SO_2转化,提高了SO_2热催化反应的转化率。