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TS-1分子筛体系下H_2O_2的稳定性研究

殷跃广  
【摘要】:TS-1分子筛具有优异的催化氧化活性,可以催化低浓度过氧化氢(H2O2)进行很多选择性氧化反应,如烯烃的环氧化、苯酚羟基化、苯羟基化、环己酮氨氧化等反应,其中苯酚羟基化制苯二酚及环己酮氨氧化制环己酮肟已有工业化生产。但是合成TS-1分子筛过程中产生的锐钛矿催化H2O2分解,使得H2O2的有效利用率降低,从而影响了TS-1分子筛在工业上的广泛应用。本文以不同条件合成了TS-1分子筛,并对其做了物化表征及以氯丙烯环氧化为探针反应的活性实验。探讨了TS-1分子筛合成条件及稳定剂对H2O2稳定性的影响。论文的主要内容如下: 1.采用水热法,分别以四丙基氢氧化铵和四丙基溴化铵为模板剂合成了TS-1分子筛,并对其做了XRD、FT-IR、Raman、SEM、H2-TPR表征。活性实验表明,以四丙基氢氧化铵为模板剂合成的TS-1分子筛活性较好。 2.改变合成TS-1分子筛的合成条件,研究TS-1分子筛对H2O2稳定性的影响。结果表明,晶化温度及Si/Ti比是影响H2O2稳定性的显著因素;焙烧温度和焙烧时间对H2O2稳定性没有影响;采用大兴兴福研究所的四丙基氢氧化铵为模板剂合成的TS-1分子筛对H2O2催化分解较小。 3.以本试验最优条件合成TS-1分子筛催化H2O2分解,与外购TS-1分子筛做对比,实验发现,以最优条件合成的TS-1分子筛对H2O2的催化分解较小;考察了以最优条件合成的TS-1分子筛催化H2O2分解的动力学,得H2O2分解反应的表观活化能为85.31 kJ·mol-1。 4.考察了稳定剂种类及稳定剂浓度对H2O2稳定性的影响,研究表明,六偏磷酸钠、EDTA、磷酸以及有机稳定剂可以改善TS-1分子筛体系下H2O2的稳定性,特别是有机稳定剂,可以使H2O2分解减少29%。


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